合成气一步法合成清洁汽油的研究进展

综述了以合成气为原料经费-托合成一步法生产以异构烷烃为主的清洁汽油工艺的研究进展。介绍了不同工艺条件下,负载型、物理混合型及核壳结构型双功能催化剂上费-托合成产物的分布规律,特别是汽油馏分中异构烷烃的选择性。分析了各类催化剂及相关工艺存在的问题,并指出如何提高费-托合成催化剂与分子筛或负载贵金属分子筛的复合效果,从而增强不同功能催化剂组分间的协同作用,以降低甲烷等低碳烃的选择性是进一步研究的主要方向。     

咪唑改性MCM-22分子筛的制备及甲烷无氧芳构化性能

以硅溶胶为硅源,环己亚胺为模板剂,在动态条件下利用水热合成法合成了MCM-22分子筛,并在该体系下以咪唑为添加剂合成了咪唑改性MCM-22-I分子筛,考察了咪唑对MCM-22-I分子筛合成的影响,利用FTIR、XRD、SEM、ICP、BET、NH₃-TPD、H₂-TPR和TG/DTG等手段分别对咪唑改性前后分子筛的物化性质进行了表征。结果表明,咪唑改性能够增大MCM-22的比表面积、孔容和酸性,同时可有效降低模板剂HMI的用量。采用等体积浸渍法制备了6Mo/MCM-22和6Mo/MCM-22-I双功能催化剂,在连续流动固定床反应器上,反应温度700℃、反应压力1.01×10⁵Pa（1atm）、空速1500mL/(g-cat·h)的反应条件下,考察了催化剂催化甲烷无氧芳构化合成苯的催化剂性能。结果表明,与6Mo/MCM-22催化剂相比,咪唑改性的6Mo/MCM-22-I催化剂具有更高的择形性能和催化活性,甲烷的平均转化率提高了24.1%,苯的平均生成速率和选择性分别提高了24.3%和10.0%。     

费-托合成钴基催化剂研究进展

尽管Co基费-托（Fischer-Tropsch,FT）合成催化剂相对较为成熟,但高活性、高稳定性以及高α-烯烃等特定产物选择性Co基催化剂的研发,依然是FT合成过程更大规模工业化应用面临的重大挑战。本文总结分析了Co基FT合成催化剂的结构敏感性、分散度与还原度矛盾、催化剂失活以及产物选择性调控等方面的最新进展和动向。根据Co的尺寸、晶相结构及Co与载体间相互作用影响催化剂活性的规律,认为除通过调变金属载体间相互作用以提高Co的分散度和还原度外,设计制备具有更高本征活性的hcp相Co是提高其质量比活性的有效策略;而进一步提高工业Co基催化剂寿命的关键是抑制Co的烧结和积炭。最后,总结了合成气一步高选择性合成液体燃料的新进展,认为提高双功能催化剂的稳定性以及解决工程化制备问题是实现该过程工业化应用的关键。     

特殊微结构纳米级α-MoO_3的制备

以七钼酸铵为钼源,采用水热晶化的方法制备了具有特殊微结构的MoO3微粉。分别考察了溶液pH值、老化温度、焙烧温度、加入模板剂等因素对MoO3晶粒尺寸、形貌的影响。XRD结果表明所合成产物为纳米级α-MoO3。扫描电镜观察发现,α-MoO3及其前驱体表现为片状、纤维状、棒状等聚集形貌特征。获得了α-MoO3及其前驱体晶粒尺寸和形貌特征与制备条件之间的一些规律。