光催化真空紫外-臭氧氧化一体的反应器研制

自行研制了集光催化真空紫外及臭氧氧化为一体的反应器,并采用正交实验考察其对苯酚的降解性能。结果表明,其对苯酚的矿化速率常数分别是单独真空紫外光氧化(VUV)、光催化(UV/V-N-TiO_2)的3.01和2.10倍,分别是组合真空紫外光催化(VUV/V-N-TiO_2)、真空紫外臭氧氧化(VUV/O_3)和光催化臭氧氧化(UV/V-N-TiO_2/O_3)的1.48、2.08和2.60倍,三者形成协同促进作用矿化苯酚效果好。苯酚初始质量浓度对其矿化性能影响最大,越低矿化效果越好。在初始苯酚质量浓度10 mg/L、循环体积流量0.5 L/min、p H为4、空气体积流量0.2 L/min的优化条件下,反应4 h矿化率达92.6%。一体反应器结构紧奏、工艺简单。     

溶胶-凝胶法制备氮掺杂TiO_2的制备条件优化

以二乙醇胺为氮源,乙酸为抑制剂,乙醇为溶剂,采用溶胶-凝胶法制备了氮掺杂TiO_2。以苯酚为污染物,在模拟太阳光(氙灯)下,考察了氮掺杂TiO_2制备过程中水用量、乙酸用量、乙醇用量、二乙醇胺用量、陈化温度、煅烧温度和煅烧时间7个因素对氮掺杂TiO_2光催化活性的影响,并采用正交实验优化了氮掺杂TiO_2的制备条件。实验结果表明,煅烧温度对氮掺杂TiO_2的光催化活性具有非常显著的影响;最优的制备条件为:n(钛酸四丁酯):n(水):n(乙酸):n(乙醇):n(二乙醇胺)=1:462:17 3:3:0.4(n(钛酸四丁酯)=0.015 mol),陈化温度为45℃,煅烧温度为400℃,煅烧时间为4 h。在此条件下制备的氮掺杂TiO_2对苯酚光催化反应3 h,其降解率达到75.13%,是未掺杂氮TiO_2的1.7倍。     

V-N-TiO2/凹凸棒土和V-N-TiO2/玻璃珠复合材料的吸附及光催化性能

采用自主研制的V-N-TiO₂光催化剂、V-N-TiO₂/凹凸棒土、V-N-TiO₂/玻璃珠光催化复合材料,选用腐殖酸、亚甲基蓝、二甲基甲酰胺为目标降解物,对复合材料的吸附特点和光催化性能进行了研究。研究表明,除对二甲基甲酰胺,V-N-TiO₂光催化剂、V-N-TiO₂/凹凸棒土、V-N-TiO₂/玻璃珠光催化复合材料、凹凸棒土、玻璃珠负载材料对腐殖酸、亚甲基蓝的吸附符合Langmuir等温模型,V-N-TiO₂/凹凸棒土、V-N-TiO₂/玻璃珠光催化复合材料的负载形式对其吸附性能影响最大。V-N-TiO₂光催化剂、V-N-TiO₂/凹凸棒土、V-N-TiO₂/玻璃珠光催化复合材料对腐殖酸、亚甲基蓝的光催化反应均符合一级动力学方程。V-N-TiO₂/凹凸棒土、V-N-TiO₂/玻璃珠光催化复合材料的光催化性能与吸附平衡常数K_a、光催化表面反应的速率常数K_r有关。当光催化复合材料对不同目标降解物的吸附平衡常数差别较大时,吸附平衡常数越大,反应速率常数越大,光催化反应进行得越快;当光催化复合材料对不同目标降解物的吸附平衡常数差别不大时,光催化表面反应的速率常数越大,反应速率常数则越大,光催化反应进行得越快。