活性赤泥-聚吡咯复合材料对活性黄-145染料的吸附研究

染料是一种结构复杂、具有剧毒的有机化合物,对人体毒害作用大。本研究制备了一种基于活性赤泥（activated red mud,ARM）和聚合吡咯（polypyrrole,PPy）的吸附剂,并应用于水溶液中染料的吸附脱除。通过吸附实验研究了溶液pH、吸附剂种类、吸附时间、添加量和染料初始浓度对吸附过程的影响,并对ARM-PPy复合材料进行分析表征,阐明了活性黄染料-145(RYD-145)的吸附作用机制。RYD-145在ARM-PPy上的吸附过程与三种吸附等温线关联极好（R2>0.99）,其中Langmuir吸附最合适。根据Langmuir吸附模型的拟合结果,RYD-145的最大吸附量是442.5 mg/g。热力学研究表明,RYD-145分子在ARM-PPy的吸附过程中,焓变（ΔH）和熵变（ΔS）均增加,这表明该过程为吸热过程,且表面RYD-145分子排列具有随机性。研究表明,ARM-PPy具有高效处理阴离子和阳离子染料污染废水的能力,且具有较好的成本效益。     

炭膜的制备研究

本文在大量文献及作者工作的基础上,对炭膜的分离机理、应用、制备方法以及制备工艺参数与膜性能的关系进行了综述.     

煤及油母中常见C-X(X=N,S)的解离能

煤及油页岩中除了碳、氢和氧原子是主要的组成元素外,氮和硫等杂原子大都以C-X（X=N,S）的键合形式存在,在其结构及转化利用中同样发挥重要的作用。认识C-X的解离能,有助于建立氮、硫热解过程中的迁移模型,丰富对煤及油母中常见化学键性质的认识,对发展高效清洁的能源利用技术至关重要。利用双杂化密度泛函方法,系统研究了煤及油母中典型C-X键的解离能（BDE）范围。研究结果表明,煤及油母中常见C-N和C-S键的BDE值范围分别是154.1~55.7 kcal·mol^-1和83.0~56.6 kcal·mol^-1。在热解过程中,苯硫类自由基以及苯胺类自由基会在初期产生,其次才是巯基、胺类自由基等侧链取代自由基脱落。C-S键的整体BDE值范围比其他类型化学键更低,各类化学键最低BDE值的高低顺序符合O-H > C-H > C-C > C-N > C-S > C-O的规律,其中,只有当有PhOx生成时,C-S > C-O,否则C-O > C-S。     

秸秆及其主要组分的催化热解及动力学研究

利用热重分析法考察了农作物大豆、高粱、玉米、水稻秸秆及其主要成分半纤维素、纤维素和木质素等以碳酸钠为催化剂时的热解行为．结果表明，秸秆的主要热解区间为200℃～400℃，此温度区挥发分析出量约占整个温度区析出量的80％～90％．半纤维素、纤维素和木质素3种组分的热解特性差异很大，其中半纤维素热解主要集中在250℃～340℃范围，纤维素在300℃～400℃范围，而木质素的热解发生在一个相当宽的范围内．热解温度为600℃时，纤维素的热解转化率最高，半纤维素次之，木质素最低．催化剂使秸秆及半纤维素的主要热解区向低温区间移动．催化剂的加入可使半纤维素转化率略有提高，而对纤维素的作用与对半纤维素的作用正好相反．催化剂对木质素的影响最为显著，其DTG曲线由无催化剂时的单峰变为一大一小两个峰，主要热解区间向低温区移动较大，转化率也有所提高．动力学研究结果表明：秸秆、半纤维素和纤维素的热解在主要热解区间都可以用单段一级反应过程描述，而木质素为两段连续一级反应过程．     

煤热解焦油催化裂解和乙烷水蒸气重整耦合提高焦油品质

本文旨在通过在炭基催化剂上发生的煤焦油原位催化裂解与乙烷水蒸气重整过程耦合以提高轻质焦油产率。以平朔煤(PS)为煤样,利用常压固定床反应器在氮气以及乙烷水蒸气混合气氛下进行焦油提质实验,并使用半焦(Char),活性炭(AC)以及活性炭负载金属钴和镍(Co/AC,Ni/AC)作为提质催化剂,对比考察催化剂种类和反应气氛对提质过程中焦油及气体产物的影响。同时,为了解提质过程所得焦油产物的组成和性质,利用模拟蒸馏,GC-MS等表征手段对焦油进行检测分析。结果表明,活性炭负载Ni催化剂(Ni/AC)可催化乙烷水蒸气重整反应,产生的·CH x,·C 2H x,·H等小分子自由基可与焦油催化裂解产生的自由基结合,避免焦油过度裂解。与未加催化剂得到的平朔煤热解焦油相比,采用Ni/AC使轻质焦油(沸点低于360℃馏分)的质量分数和产率分别提高54.3%和52.4%,同时焦油中BTEXN(苯、甲苯、乙苯、二甲苯和萘)等芳烃组分产率明显提高;乙烷水蒸气混合气氛下(耦合过程)比同条件氮气下的焦油产率和轻质焦油产率分别提高38.1%和35.3%,焦油中C2~C3烷基取代苯和C1~C2烷基取代酚的相对含量有明显提高,说明乙烷和水蒸气被活化并参与了焦油形成过程。煤热解焦油的原位催化裂解的总体效果是将焦油中重质组分转化为轻质焦油和热解气,其提质效果与催化剂的活性组分密切相关,且反应气氛在煤焦油的形成过程中具有重要作用。     

分子筛碳膜的制备

以含六次甲基四胺的热塑性酚醛树脂的乙醇溶液为涂膜液,采用浸渍法在支撑体原膜上涂膜,干燥后一步碳化制备了分子筛碳膜,有效地解决了碳膜制备中分离层易产生针眼﹑裂纹的问题,扫描电镜显示分离层与支撑体结合良好,膜表面光滑无缺陷,所制碳膜H2/CH4的分离系数达到171, H2/N2的分离系数达到74. 实验发现,涂膜液性质、支撑体的孔径以及表面粗糙度、浸渍时间对碳膜的性能有显著影响. 碳膜分离气体的机理主要为分子筛分.     

酚醛树脂基碳分子筛的研究

以酚醛树脂为原料,采用固化、干馏、粉碎、造粒、炭化和碳沉积制备工艺、制备了用于空气分离的碳分子筛,采用单塔变压吸附法及重量法对自制的碳分子筛及日本样品碳分子筛的空分性能进行了比较,结果表明：以酚醛树脂为原料,可制得选择吸附系数大,吸附容量大,强度好的优质碳分子筛,其性能已达到或超过日本样品碳分子筛水平。     

以麦杆为原料制取合成氨原料气的实验研究

以麦杆为原料，在固定床反应器内温度为７００￣１０００℃条件下，进行空气、水蒸气的气化实验，探讨不同温度、不同空气及水蒸气流量上麦杆气化转化合成氨合成氨原料气的可能性，结果表明，在不同的操作温度下，气化气中氢含量在４０－５０％，产气量为每克麦杆１５０ｍｌ－９６０ｍｌ。     

油页岩的超临界萃取动力学研究

在半连续试验装置上,采用非等温技术对七种油页岩进行了超临界甲苯萃取过程的动力学研究.求取了动力学参数,提出了动力学模型.油页岩的超临界萃取过程可分为两个阶段:第一阶段约发生在400℃以下温度范围,主要是油母的解聚和少量解聚物的溶解:第二阶段发生在400℃以上温度范围,主要是油母解聚物(沥青)的分解和大量解聚物的溶解.油页岩的整个萃取过程均可用一级反应来描述,在主要温度段(400～450℃)的活化能在130～190kJ·mol~(-1)之间.指前因子为10~7～10~(11)(s~(-1)),它们与油页岩性质有直接关系.     

炭催化甲烷裂解制氢研究进展

综述了炭催化甲烷裂解制氢的研究进展,重点阐述了具有不同孔结构特征的微孔炭、介孔炭和金属负载型炭催化剂在甲烷催化裂解制氢过程中的催化性能和影响规律。与微孔炭具有较高初始活性、较低稳定性相比,介孔炭或具有微孔/介孔结构的多级孔结构炭材料表现出更高的催化活性和寿命;将金属负载于炭材料制得的金属负载型催化剂可同时利用金属的高活性和炭材料相对较高的稳定性提高催化裂解甲烷性能。该文还对炭催化甲烷裂解机理进行概述,指出通过调控炭材料结构与组成、提高甲烷催化裂解性能和加强对炭催化甲烷裂解机理研究是今后发展的方向。