ZSM-5/SAPO-5催化合成二芳基乙烷

对二甲苯与苯乙烯烷基化反应制二芳基乙烷反应体系进行考察。采用固定床反应器,在ZSM-5/SAPO-5复合分子筛催化剂下,研究了原料配比、反应温度、反应压力和空速对苯乙烯转化率和二芳基乙烷选择性的影响,确定了最佳工艺条件:苯乙烯与二甲苯物质的量比为1∶6,反应温度70℃,反应压力3.0 MPa,空速1.0 h~(-1),此条件下,苯乙烯转化率达100%,二芳基乙烷的选择性达80.48%。     

SO2-4/ZrO2/MCM-41催化合成柠檬酸三丁酯的研究

水热合成了介孔材料MCM-41,并以其为载体负载固体超强酸SO2-4/ZrO2,通过XRD和N2吸附/脱附对制备的SO2-4/ZrO2/MCM-41催化剂进行表征,认为MCM-41负载SO2-4/ZrO2后,仍为长程有序的六方孔道结构.在固定床反应器中,以柠檬酸和正丁醇为原料,研究该催化剂合成柠檬酸三丁酯的活性.对反应条件进行了考察,得出最佳反应条件:温度140 ℃,空速1.0 h-1,醇酸物质的量比为4.5.在此条件下,柠檬酸的酯化率最高可达94.5%.48 h的寿命实验结果表明,该催化剂具有较好的稳定性.     

金属有机骨架化合物Co_1Cu_2(BHTC)_2的合成及生长机理探索

采用水热合成法,以3,4’,5-联苯三羧酸(H3BHTC)为有机配体合成金属有机骨架化合物Co1Cu2(BHTC)2,通过X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、投射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)、傅里叶红外光谱分析(FT-IR)等测试手段对晶体进行表征,考察温度、晶化时间对Co1Cu2(BHTC)2晶体生长的影响,采用SEM技术初步探索了Co1Cu2(BHTC)2晶体的生长机理。实验结果表明,随着时间的延长,晶体的形貌也随之发生变化,六边形次级结构单元(SBU)通过共享棱的方式具体组装形成更大的六角片状晶体。     

ZrBSAPO-5的制备及其催化合成三醋酸甘油酯

用水热合成法合成了锆硼硅磷铝分子筛ZrBSAPO-5，并用化学分析、XRD、IR和NH₃-TPD等对其组成、结构和酸强度分布等性能进行了表征。结果表明，杂原子（Zr，B，Si）进入分子筛骨架没有改变AlPO₄-5的结构类型，且使其酸性有很大的提高。将ZrBSAPO-5用于催化合成三醋酸甘油酯的反应，讨论了酸醇配料比、反应温度、空速和酸处理等因素对酯化反应的影响。最佳操作条件是：n（冰醋酸）∶n（丙三醇）=5.0∶1，反应温度150 ℃，空速1 h^－1，草酸浓度0.1 mol·L^－1的。在此条件下，三醋酸甘油酯收率达75.6%,表明该催化剂是替代液体酸合成三醋酸甘油酯的理想固体酸催化剂。     

新型固体超强酸SO_4~(2-)/ZrO_2/MCM-41催化合成二芳基乙烷的研究

用水热合成法合成了一种新型的复合型固体超强酸SO42-/ZrO2/MCM-41催化剂,并通过IR和XRD方法进行了表征。在固定床反应器中,以苯乙烯和二甲苯为原料,对该催化剂催化合成二芳基乙烷的反应进行了研究,确定最佳反应条件:苯乙烯与二甲苯混合进料物质的量比为1∶4,反应温度75℃,空速1 h-1。在此条件下,苯乙烯单程转化率可达93.5%,二芳基乙烷的选择性为78.9%。表明该催化剂是替代液体酸合成二芳基乙烷的理想固体酸催化剂。     

二氧化碳加氢一步法制低碳烯烃催化剂的研究

采用水热合成法制备了CuO-ZnO/SAPO-34复合催化剂,以CuO-ZnO为甲醇合成催化剂,以SAPO-34分子筛为甲醇脱水催化剂,研究了催化二氧化碳加氢一步法制备低碳烯烃的方法。通过XRD、TEM、SEM、IR和固定床反应活性评价,系统地考察了复合催化剂的物化性质和催化反应性能。在反应温度270℃、压力3.5MPa、n(H2)∶n(CO2)=4∶1、体积空速为1 600h-1的反应条件下,该催化剂表现出较好的活性和选择性。CO2的转化率可达到18.71%,乙烯、丙烯的产率分别达到9.27%和4.76%。     

CrAPO4-5的合成及对环己烷选择性氧化的研究

以三乙胺为模板剂,拟薄水铝石为铝源,磷酸为磷源,在55℃恒温水热合成过程中加入硝酸铬,制备出CrAPO4-5分子筛,通过粉末X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、魔角核磁共振(MAS NMR)等手段进行了表征,发现所合成的分子筛具有良好的晶体结构,且证明了Cr原子进入分子筛骨架。以CrAPO4-5分子筛为催化剂,以空气为氧源,考察了反应温度、时间、引发剂等因素对环己烷选择性氧化的影响。结果表明,在环己酮为引发剂情况下,反应压力为1.6 MPa,温度为160℃,反应6 h后,环己烷转化率可达20.6%,醇酮总选择性为95.7%。说明CrAPO4-5分子筛具有良好选择性和活性,是一种温和的氧化催化剂。     

PW/MCM-41催化剂的合成及对合成柠檬酸三丁酯反应的研究

制备了负载H₃PW₁₂O₄₀(PW)杂多酸的PW/MCM-41催化剂,用XRD和BET等方法表征了催化剂的结构。在负载质量分数达40%的催化剂上,XRD未检测到PW杂多酸的晶相峰。考察了不同负载质量分数的 PW/MCM-41催化剂对反应的影响。重点讨论了催化剂的活化温度、酸醇摩尔比和反应温度等因素对酯化反应的影响。最佳操作条件：PW/MCM-41负载杂多酸催化剂的磷钨酸最佳负载质量分数 40%,催化剂焙烧温度300 ℃,酸醇摩尔比1∶4,反应温度140 ℃,反应时间6～7 h。实验结果表明,负载质量分数为40%的PW/MCM-41催化剂是替代硫酸合成柠檬酸三丁酯的理想催化剂,且稳定性良好。