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不对称荚醚萃取铀(Ⅵ)和稀土(Ⅲ)的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
研究了不对称荚醚N,N'-二甲基二己基-3-氧戊二酰胺(DMDHGA)、N,N’-二甲基二辛基-3-氧戊二酰胺(DMDOGA)、N,N’-二甲基二月桂基-3-氧戊二酰胺(DMDLGA)和N,N’-二甲基二己基-3,6-二氧辛二酰胺(DMDHOA)在HNO3介质中对铀(Ⅵ)、稀土(Ⅲ)和锶(Ⅱ)的萃取行为。结果表明,随着酰胺官能团氮原子上烷基链增大,不对称荚醚萃取性能下降,与铀(Ⅵ)形成的萃合物在烷烃稀释剂中的溶解性增加。分别使用正十二烷、异辛烷和煤油作稀释剂时,DMDOGA萃取铀(Ⅵ)均出现第三相,而DMDHGA,DMDHOA和DMDLGA萃取时均不出现第三相。DMDHGA萃取铀(Ⅵ)和锶(Ⅱ)的分配比及铀(Ⅵ)与锶(Ⅱ)之间的分离系数均比对称荚醚N,N,N’,N'-四丁基-3-氧戊二酰胺(TBGA)的大,有利于铀(Ⅵ)与锶(Ⅱ)的分离。DMDLGA与铀(Ⅵ)生成1:1型萃合物;而DMDLGA和DMDOGA与混合稀土(Ⅲ)(组成以氧化物计为27%La2O3,51%CeO2,6%Pr6O11,16%Nd2O3)生成1:2型萃合物。 相似文献
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采用电动势法研究了硝酸体系中硝酸羟胺(HAN)还原Fe3+离子的反应动力学,得到了动力学表观速率方程-dc(Fe3+)/dt=kc0.62(HAN)c-2.80(H+)c(Fe3+)c-0.85(Fe2+);当温度为50℃、离子强度I=1.0mol/L时,表观速率常数k=(2.9±0.1)×10-6(mol/L)3.02/s,反应表观活化能Ea=(125±3)kJ/mol。硝酸根的存在对反应起到抑制作用,离子强度的增大对反应有促进作用。 相似文献
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通过与5%TBP/煤油萃取Pu(Ⅲ,Ⅳ)相比较,对硝酸介质中二乙基羟胺的稳定性进行了考察。由于亚硝酸的存在,当c(HN0_3)>0.5mol/L时,体系中含有一定比例的Pu(Ⅳ),此时,二乙基羟胺不再稳定,且其不稳定度随硝酸浓度升高而增大,直至完全丧失还原能力。沸水浴加热不能有效去除亚硝酸;加入支持还原剂,如甲基肼,才能使二乙基羟胺稳定。 相似文献
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以正十二烷/30%辛醇溶液为稀释剂,研究了2,6-双(5,6-二异丙基-1,2,4-三唑-3)吡啶(iPr-BTP)在硝酸介质中对镅和15种稀土元素的萃取行为,测定了各元素的萃取分配比,实验考察了水相酸度、iPr-BTP浓度、稀释剂组成、萃取时间、离子强度对萃取Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)分配比的影响。iPr-BTP对镅萃取5rnin可达到平衡,而对铕的萃取动力学则较为缓慢,15min后方达到萃取平衡。硝酸浓度在0.2~1.0mol/L范围内时,Am/Eu的分配比基本不变。 相似文献
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研究了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%TBP/煤油中Pu(Ⅳ)的还原反萃取行为,考察了HSC浓度、两相接触时间、两相相比、反萃液硝酸浓度、NO3-浓度、有机相U浓度和温度对Pu(Ⅳ)还原反萃的影响。结果表明:延长两相接触时间能显著提高Pu(Ⅳ)的反萃率,增加氨基羟基脲的浓度、降低反萃液酸度、降低NO3-浓度、增加有机相U浓度和升高温度也对Pu(Ⅳ)的反萃率有一定的提高。采用16级逆流反萃取实验(还原反萃段10级,补充萃取段6级),模拟Purex流程1B槽U/Pu分离工艺,在相比(1BF∶1BX∶1BS)为4∶1∶1的条件下,U的收率大于99.99%,Pu的收率大于99.99%;铀中去钚的分离因数SFPu/U=2.8×104;钚中去铀的分离因数SFU/Pu=5.9×104。HSC作为还原反萃取剂,可有效实现铀钚分离。 相似文献
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在乏燃料后处理Purex流程中,共去污循环的安全稳定运行是整个生产过程的关键之一。Pu(Ⅵ)在TBP中的分配系数比Pu(Ⅳ)的低而易导致钚流失。文章采用计算机模拟1A萃取槽中UO2+2、HNO3、Pu4+、PuO2+2的运行。计算结果表明,Pu(Ⅵ)的流失是造成钚收率降低的主要因素之一,提高Pu(Ⅵ)的收率能够有效提高钚产品的收率。当1AF中ρ(U)=225g/L、c(HNO3)=3.0mol/L、ρ(Pu)=2.20g/L,1AS中c(HNO3)=3.0mol/L,1AX为30%TBP/煤油,流比1AF∶1AS∶1AX=1.25∶0.75∶3.00时,为使1A萃取槽中钚的收率不低于99.9%,应控制1AF料液中Pu(Ⅵ)量(占总Pu百分数)不超过7%。 相似文献
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先进二循环后处理流程采用新型还原剂二甲基羟胺(DMHAN)一甲基肼(MMH)来还原反萃钚(Ⅲ),取得了良好的分离纯化效果。钚纯化循环得到的硝酸钚(Ⅲ)溶液需沉淀转化才能制各二氧化钚固体产品,而在沉淀阶段需调节钚价态为四价钚(Ⅳ). 相似文献