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621.
Abolfazl Ziarati Jiangtao Zhao Jafar Afshani Rania Kazan Ariel Perez Mellor Arnulf Rosspeintner Siobhan McKeown Thomas Bürgi 《Small (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2023,19(24):2207857
Despite enormous progress and improvement in photocatalytic CO2 reduction reaction (CO2RR), the development of photocatalysts that suppress H2 evolution reaction (HER), during CO2RR, remains still a challenge. Here, new insight is presented for controllable CO2RR selectivity by tuning the architecture of the photocatalyst. Au/carbon nitride with planar structure (p Au/CN) showed high activity for HER with 87% selectivity. In contrast, the same composition with a yolk@shell structure (Y@S Au@CN) exhibited high selectivity of carbon products by suppressing the HER to 26% under visible light irradiation. Further improvement for CO2RR activity was achieved by a surface decoration of the yolk@shell structure with Au25(PET)18 clusters as favorable electron acceptors, resulting in longer charge separation in Au@CN/Auc Y@S structure. Finally, by covering the structure with graphene layers, the designed catalyst maintained high photostability during light illumination and showed high photocatalytic efficiency. The optimized Au@CN/Auc/G Y@S structure displays high photocatalytic CO2RR selectivity of 88%, where the CO and CH4 generations during 8 h are 494 and 198 µmol/gcat., respectively. This approach combining architecture engineering and composition modification provides a new strategy with improved activity and controllable selectivity toward targeting applications in energy conversion catalysis. 相似文献