关于解决g-C3N4在光催化制氢领域的两个局限的研究进展

随着工业的发展，化石燃料消耗巨大，环境问题也日益突出，寻找一种绿色新型能源已成为一个被广泛讨论的问题。氢气是一种清洁、可再生燃料，利用光催化剂分解水制氢气是一种制取氢气的有效途径。石墨碳氮化物（g-C3N4）作为光催化剂不仅成本低、反应稳定，而且其尺寸、厚度、结构、形貌等可控，在众多光催化剂中脱颖而出。但g-C3N4目前在光催化领域主要存在两个局限：g-C3N4不能有效地吸收光来产生足够多的光生电子-空穴对；g-C3N4不能有效的运输及分离光生电子-空穴对，以至于电子与空穴的复合率较高。文章综述了g-C3N4在光催化制氢领域的进展成果，分析了g-C3N4存在的问题并总结了其改进方法，最后对g-C3N4进行了展望，以期为设计高效、稳定的光催化制氢材料提供参考。     

页岩油中碱性氮化物对催化裂化反应的阻滞作用及其结构表征

通过以不同浓度盐酸对页岩油中的碱性氮化物进行分离及定量添加碱氮模型化合物的方法,辅以高分辨质谱对不同样品中碱性氮化物的结构进行表征,研究了页岩油中碱性氮化物对其裂化反应的阻滞作用。结果表明：页岩油中碱性氮化物主要为带烷基侧链的吡啶、环烷基吡啶,而且盐酸浓度越高,所富集出的碱性氮化物类型越多;碱性氮化物的去除有利于页岩油催化裂化反应的发生,且除含量外,碱性氮化物的结构对页岩油裂化过程也存在较大的影响,相对分子质量越大、缩合程度越高的碱性氮化物越不利于页岩油催化裂化反应的进行。     

石油产品中氮含量测定方法适应性研究

文章介绍了石油产品中氮化物的存在形式以及不同的测定方法,对其适应性进行了考察。结果表明,氮化物的存在形式和含量不同,采用不同的测试方法得到的结果也不相同,氮化物形态的分析需要引起广泛的关注,对不同的样品的氮含量分析应选择合适的方法才能得到可靠的结果。     

柴油中碱性氮在Hβ型分子筛上吸附的热力学及动力学

研究了Hβ型分子筛对直馏柴油中碱性氮化物静态吸附的热力学和动力学特征。热力学研究结果表明,使用Freundlich方程拟合静态吸附等温线效果较好;由于焓变大于零,所以吸附是吸热过程;由于吸附过程的焓变大于零且绝对值小于60 k J/mol,所以吸附过程以物理吸附为主;由于吉布斯自由能变小于零,所以吸附是自发过程。动力学研究结果表明,二级反应方程与实验数据间具有良好的相关性,吸附速率随操作温度的升高而增大,表观活化能为2.34 k J/mol。     

氮化物和稠环芳烃对页岩油催化裂化的阻滞作用

以页岩油（试样A）为原料,在常温、常压下,分别经盐酸溶液和盐酸-糠醛溶液萃取,可得试样B和试样C。于微反装置中,在反应温度为520℃,催化剂/原料油（质量比）为6,质量空速为12 h-1的条件下,对试样的催化裂化性能进行了评价。结果表明,与试样A相比,试样B和试样C的密度、残炭质量分数、相对分子质量和含氮质量分数均降低;试样B和试样C的碱性氮化物脱除率分别为81.1%,88.0%;与试样A相比,试样B的饱和分提高了16.61个百分点,胶质和沥青质下降了16.88个百分点;试样C的饱和分较试样B仅提高2.33个百分点,芳香分降低3.63个百分点。在相同的反应条件下,试样催化裂化性能优劣依下列顺序递减:试样C,试样B,试样A。     

FCC原料加氢预处理对催化柴油中硫、氮化合物分布的影响

分别采用气相色谱-脉冲火焰光度检测器（GC-PFPD）及气相色谱-氮化学发光检测器（GC-NCD）对催化裂化柴油中的硫化物和氮化物类型进行了分析,考察了加氢预处理的反应温度对FCC柴油中的硫化物、氮化物的转化规律的影响。结果表明：FCC柴油中的硫化物主要为BTs和DBTs,氮化物主要以非碱性的含氮化合物为主,吲哚类和咔唑类约占总氮含量的98%;加氢预处理后的FCC柴油中的硫化物以BTs为主,4- MDBT 和4, 6- DMDBT含量很少;随着加氢预处理温度的提高,FCC柴油氮化物中的咔唑类逐渐减少,主要以吲哚类为主。     

硫化物和氮化物在NiMoS活性相上吸附的DFT计算

本研究在包含Mo边、S边和角位的六边形团簇模型基础上,通过DFT计算对硫化物和氮化物在NiMoS相上的吸附进行了研究。结果表明在各活性中心上喹啉的吸附均强于苯并噻吩,但含有Ni的Mo边和角位对硫化物的选择性更高。这解释了氮化物对加氢脱硫抑制作用,也表明增加助剂Ni可能会减弱氮化物对加氢脱硫的抑制作用。     

无苯溶剂-等量电位滴定法测定油品中碱性氮化物含量

以乙酸-丙酸混合物(二者体积比为1∶3)为高氯酸滴定剂溶剂,石油醚-乙酸混合物(二者体积比为1∶1)为样品溶剂,同时采用两步溶解方式,运用等量电位滴定法测定油品中的碱性氮化物含量。结果表明,新溶剂配方的0.02 mol/L高氯酸滴定液,在凝固点下降同时,标定终点清晰,稳定性良好;以原油为基体,蜡油为标准物,通过回收率实验进行了方法准确度测定,回收率为98.6%~103.0%,表明该方法的准确度高;无论是浅色油品还是深色油品,最大相对标准偏差为1.83%,实际样品的5次测定结果的最大差值仅为允许差值(SH/T 0162标准规定的重复性指标)的25%~100%。     

风城超稠原油减压渣油及其窄馏分焦化柴油的烃及非烃组成

采用GC,GC-MS,GC-SCD,GC-NCD方法对风城减压渣油及其萃取窄馏分焦化柴油的烃类及硫、氮化合物组成与分布进行分析。结果表明：原料性质直接影响产品烃类及硫、氮化合物的组成和分布;随馏分变重,硫、氮含量增加,烃类及硫、氮化合物种类越来越复杂;焦化柴油中饱和烃含量高于芳烃,环烷烃含量高于链烷烃;随馏分变重,对应的焦化柴油中的芳烃含量增加,饱和烃含量降低;柴油中的硫化物主要为苯并噻吩类和二苯并噻吩类,而氮化物主要为碱性的喹啉类和苯并喹啉类化合物及非碱性的吲哚类和咔唑类化合物。     

关于超硬碳氮化物制取的可能性综述

文章对采用高、中和常压的合成方法制取结晶碳氮化物的可能性实验研究进行了综述。分析了妨碍碳氮化物合成成功的原因,对相关的类石墨的碳氮化合物和无定型的碳氮化合物作了介绍。