Development of novel supported gold catalysts: A materials perspective

Since Haruta et al. discovered that small gold nanoparticles finely dispersed on certain metal oxide supports can exhibit surprisingly high activity in CO oxidation below room temperature, heterogeneous catalysis by supported gold nanoparticles has attracted tremendous attention. The majority of publications deal with the preparation and characterization of conventional gold catalysts (e.g., Au/TiO₂), the use of gold catalysts in various catalytic reactions, as well as elucidation of the nature of the active sites and reaction mechanisms. In this overview, we highlight the development of novel supported gold catalysts from a materials perspective. Examples, mostly from those reported by our group, are given concerning the development of simple gold catalysts with single metal-support interfaces and heterostructured gold catalysts with complicated interfacial structures. Catalysts in the first category include active Au/SiO₂ and Au/metal phosphate catalysts, and those in the second category include catalysts prepared by pre-modification of supports before loading gold, by post-modification of supported gold catalysts, or by simultaneous dispersion of gold and an inorganic component onto a support. CO oxidation has generally been employed as a probe reaction to screen the activities of these catalysts. These novel gold catalysts not only provide possibilities for applied catalysis, but also furnish grounds for fundamental research.     

多相催化臭氧化技术处理钻井废水的试验研究

以COD为考察目标,采用多相催化臭氧化技术对钻井废水进行处理试验。考察了催化剂投加量、臭氧投加量、pH、反应时间等因素对COD去除效果的影响。试验结果表明:在催化剂投加质量浓度为50 mg/L,臭氧投加量为8.0 mg/min,pH=11和反应时间为30 min时,多相催化臭氧化技术对钻井废水处理效果最好,COD去除率达到88.7%,出水COD降至141.70 mg/L,达到了《污水综合排放标准》(GB 8978—1996)二级标准。     

臭氧多相催化氧化技术处理水中多环芳烃的进展

介绍了多环芳烃(PAHs)的处理技术和臭氧多相催化氧化技术的研究现状,着重分析了臭氧多相催化氧化技术处理多环芳烃的可行性,简要提出了相关的反应机理.臭氧多相催化氧化技术去除水中的多环芳烃时,很好地解决了吸附剂的再生问题、可能造成的二次污染问题和化学法所面临的PAHs扩散速率慢的问题,具有其他工艺所不能比拟的优势,是很有研究价值的课题.     

O_3/TiO_2/Al_2O_3处理钻井废水的试验研究

试验采用改进的溶胶-凝胶法制备了以Al2O3为载体的TiO2多相催化剂,并以钻井废水COD为目标降解物,考察了催化剂投加量、臭氧浓度、pH和反应时间对O3/TiO2/Al2O3催化氧化去除COD的影响。结果表明:相比于单独O3、O3/TiO2处理工艺,O3/TiO2/Al2O3明显地提高了对废水COD的去除率,且碱性pH环境利于TiO2/Al2O3催化臭氧化反应的进行;在催化剂投加量为3.75g/L,臭氧质量浓度为80mg/L,pH为9.4的条件下,反应25min后,COD去除率可达92.35%,废水COD可从890 mg/L降至约68 mg/L,达到了《污水综合排放标准》(GB 8978—1996)的一级排放标准。     

过渡金属催化CO还原NO研究进展

工业生产过程中产生的烟气含有大量NO和CO,其排放严重影响人类赖以生存的自然环境。CO选择性催化还原NO技术可实现CO与NO同步脱除，具有良好的应用前景。该技术的关键在于催化剂的开发，本文对近些年过渡金属催化CO还原NO的研究进行了分类与总结，重点介绍了Cu基、Fe基、Ni基过渡金属催化剂的研究进展，分析了催化剂的制备方法、CO-NO反应条件、助剂掺杂对催化剂活性的影响，并分析了O₂影响CO-NO反应的机理，并对未来过渡金属催化CO还原NO领域的研究进行了展望。     

多相催化基础问答

19.表面不均匀的成因如何? 关于催化剂表面的不均匀性,早已在实验上有所发现。例如,在Fe催化剂上作NH_3吸附实验发现,吸前2ml时的吸附热为75.3kJ/mole,而吸到14ml时却为41.4kJ/mole,可见吸附强度随履盖度而变化。再有H_2在ZnO/Cr_2O,催化剂上的吸附活化能测定表明,在80～218℃的温度范围内,前5ml H_2的E_a=5.44kJ/mole,而到15ml时却增加到了46kJ/mole。此外用程序升温热脱附的技术可以证实同一个表面的同一个吸附物种可以在不同的温度下     

用电-多相催化技术处理油田废水

采用电－多相催化新技术对油田废水进行小试和中试研究。静态实验结果表明，与单独使用催化剂或电场相比，两者同时使用即电场和催化剂协同可以获得更高的CODCr去除率。并通过动态实验对电－多相装置中的催化剂种类和电极配置方式进行了选择。中试实验中，采用槽式反应器、SFS催化剂、多组电极、特定的电极排列方式进行电－多相催化处理，获得令人满意的CODCr去除结果。     

超临界条件下烯烃氢甲酰化的研究进展

综述了超临界CO2下烯烃氢甲酰化反应的研究进展，分析比较了均相和多相体系下催化反应的特点，并结合分离以及催化剂的回收利用等内容，对于该反应技术的未来发展与应用提出展望。     

多相催化中的纳米材料和纳米构筑

从多相催化作用中的关键效应、纳米材料的特异性能、纳米材料的尺寸和形貌可控制备以及纳米结构可控建构等方面,对近年来纳米材料与技术在多相催化中的研究和应用进展进行了综述。列举了纳米材料与技术在能源催化、光催化和石油化工领域以及重要反应的催化剂、分子筛限域催化剂和生物催化剂等方面的应用实例。指出纳米粉体材料最有可能在纳米催化剂中获得实际应用,而具有一定形貌、尺寸、晶型或晶面的单金属纳米催化剂最有可能在纳米结构与催化效应关联上得到深入剖析,兼具均相和多相催化剂优点的纳米生物催化剂则是今后应特别加以关注的研究方向。此外,还讨论了不同水平上的纳米催化剂的定义,提出了今后在纳米催化的基础研究与应用研究细节方面应重视的问题。     

2-氯烟酸生产废液中原料的回收及废水的净化处理

用膜苹取法结合多相催化氧化工艺处理3-氰基吡啶氧化-氯化-水解法合成2-氯烟酸过程中产生的废水,回收了废水中的有用物质,废水经处理后达到国家废水排放3级标准。