用于LPCE的有序床催化剂催化活性研究

采用气-液逆流方式研究了Pt/C/PTFE有序床疏水催化剂对H_2(g)/HDO(l)体系中同位素交换的催化性能。结果表明:Pt/C/PTFE有序床催化剂不仅具有较高的催化活性和良好的疏水性,而且能够达到很高的气体流速;实验所用的两种Pt/C/PTFE的体积传质系数(K_(ya))均达1.12m~3(STP)/(s·m~3)(50mol/(m~3·s))以上,且用水浸泡35d后其催化活性无明显变化;在气液摩尔比为1∶1的条件下,气体空塔线速率达到1.0m/s时,两种填装的有序床Pt/C/PTFE均未发生液泛。     

用氢同位素估算氚在熔盐堆结构材料中的渗透

熔盐堆产生的氚在高温下透过结构材料管壁进入大气环境。为降低此危害,研究氚在堆结构材料中的渗透过程十分必要。针对熔盐堆常用的结构材料Hastelloy N、GH3535、Hastelloy C230、Hastelloy C276,本研究采用压力差驱动法,在400-700 oC和5-40 k Pa的试验条件下,获得了氕、氘的渗透系数,并初步估算氚在该结构材料中的渗透。结果表明:氕、氘在镍基合金中的渗透通量与气体压力的平方根成正比,渗透系数随温度增大,与温度倒数的关系符合阿伦尼乌斯公式;氕、氘在成分相似的GH3535和Hastelloy N中渗透系数接近,与其它两种合金材料中渗透系数都在一个数量级内,在相同温度下两者渗透系数比值接近1.4,符合经典扩散理论;在400-700 oC内,氚在4种镍金合金中渗透过程的指前因子为1.1×10-7-1.6×10-7 mol·m-1·s-1·Pa-1/2,活化能为59-62 k J·mol-1。     

三氧化二铝PLOT柱气相色谱法分离氢同位素自旋异构体

氢同位素核自旋异构体正-仲态比例影响氢同位素的低温物性,有必要对其比例进行测定。本文利用活性三氧化二铝多孔层开管(Porous Layer Open Tubular,PLOT)柱实现了正-仲氢同位素(氕、氘)的基线分离,发展了一种可在液氮温度下测定同核分子正-仲态比例的色谱分析技术。研究结果表明,与传统三氧化二铝填充柱相比,高效PLOT柱实现了正、仲氕(o-H_2、p-H_2)以及正、仲氘(o-D2、p-D2)的基线分离(分离度R_s大于1.5),当流量为5 m L·min-1时,分离度R_s(p-H_2,o-H_2)=6.9,R_s(o-D2,p-D2)=1.8。正仲态分离度与进样量、流量均有关系。根据峰面积的积分结果,常温(298 K)下正、仲氕比例为2.77:1,正、仲氘比例为1.78:1,与理论测算值基本符合。HD与o-H_2实现了部分分离,R_s(o-H_2,HD)=0.5,根据理论预测,实现HD与o-H_2的基线分离(R_s达到1.5),理论塔板数需要达到3.9×105。     

烃源岩中无机矿物对有机质生烃的影响

对华北下花园地区下马岭组及鄂尔多斯盆地延长组2组低成熟泥岩全岩及分离的干酪根样品开展有水热解实验,探讨了烃源岩源内无机矿物对有机质生烃及同位素分馏的影响。实验结果表明,两组全岩有水体系液态烃及气态烃产率不同程度低于干酪根有水体系,CO₂及H₂产率则明显偏高。同时,全岩有水热解体系气体产物异构烃含量相对较低,表明烃源岩中无机矿物的加入抑制了水-有机质的反应并一定程度上改变了反应途径。稳定同位素的分析结果表明,相同热演化程度下,2组全岩及相应干酪根热解生成的甲烷碳同位素变化不大,但前者生成的二氧化碳碳同位素显著升高,且气态烃氢同位素更低。表明全岩有水热解体系下,烃源岩中的无机矿物参与到有机质热解过程中,改变了CO₂产率及同位素组成,并存在H₂间接加氢作用。     

钯合金膜分离器级联氢同位素分离研究

提出了一种基于钯合金膜分离器串联(PMSCS)的氢同位素分离系统的初步设计,建立了评估该分离方法分离效果的数学模型,根据此模型和前期关于分离器分离系数的测定结果,估算了多级氢同位素分离系统分离级数与分离产品气、尾气中氘和氕之间的关系.结果表明,分离系统所串联的分离级数量越大分离效果越好.对于一个5级串联分离系统(单级分离器分离系数q=1.8),当以50%H-50%D混合气体为原料气时,若产品气的提取比例为40%,产品气中的D含量将达到约92%,产品气得到了充分富集;若尾气的提取比例为40%,尾气中的氢含量将达到约99.95%,尾气中的氘得到了充分的贫化.与低温蒸馏、热循环吸附分离和钯合金膜分离器级联分离比较,钯合金膜分离器串联系统具有结构简单、氚的贮留量小等优点,适用于氢同位素混合气体的分批次操作分离.     

载钯硅藻土制备及吸/放氢性能分析

采用(NH4)2Pd(NO3)4浸渍-热分解法制备了钯含量为44.5%±0.1%的载钯硅藻土(Pd/K)颗粒,对材料进行了BET、XRD、X荧光、冷热循环分析,测定了常温下的吸/放氢(氘)等温线。结果表明,Pd/K经多次吸/放循环后有轻微的粉化;随循环次数的增加,粒径分布趋于稳定。与纯钯相比,吸/放氢(氘)等温线呈现坪台压力上升,坪斜增加,吸氢容量减小的特点;同一温度下,氕的滞后效应明显大于氘;温度升高,滞后效应减小。     

秋明州气田中甲烷和游离氢的同位素特征

本项研究的目的是“在已知的碳、氢同位素分镏规律和不同来源天然气中碳、氢同位素分布规律基础上确定西西伯利亚盆地一系列气田的甲烷和游离氢的成因性质”(加里莫夫1973,schoell,1980;Whiticar,1986)。该含气油盆地北部(秋明州)是雅姆布尔泽耶气田。     

氢同位素低渗透率高分子材料

介绍了高分了材料的气体渗透特性，影响渗透率的主要因素及氢同位素低渗透率材料在惯性约束聚变（ＩＣＦ）中的应用，并且简述渗透率的测试方法。