固载于SBA-15分子筛中的同双核金属配合物催化剂

合成了3种同双核金属配合物[M2LCl3]Cl(L代表配体三亚乙基四胺,M代表Co,Cu,Cr),采用微波加热法合成了SBA-15分子筛,采用浸渍法将3种同双核金属配合物分别固载在表面官能化的SBA-15分子筛(SBA-15-NH2分子筛)中制得负载型催化剂。傅里叶变换红外光谱、X射线衍射、紫外可见光谱和热分析表征结果表明,同双核金属配合物被固载后,其结构仍保持完整。以环己烷氧化反应为探针反应,考察了[Co2LCl3]Cl/SBA-15-NH2,[Cu2LCl3]Cl/SBA-15-NH2,[Cr2LCl3]Cl/SBA-15-NH2催化剂的活性,环己烷转化率分别为11.0%,49.5%,57.9%;对于[Cr2LCl3]Cl/SBA-15-NH2催化剂,当分别以乙睛、丙酮和冰醋酸为溶剂时,环己烷转化率分别为57.9%,52.1%,34.2%,3次重复实验的环己烷转化率分别为57.9%,47.8%,46.5%,表明该催化剂具有较好的活性和重复使用性。     

La-OMS-2催化剂催化甲苯氧化制苯甲醛

合成了氧化锰八面体(OMS-2)分子筛,采用离子交换法和浸渍法制备了稀土金属La改性的OMS-2分子筛(La-OMS-2)催化剂,并用于甲苯液相选择性氧化制苯甲醛,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间、氧气流量及溶剂种类对甲苯转化率和苯甲醛选择性的影响,对La-OMS-2催化剂进行了X射线衍射表征和BET比表面积测定。实验结果表明,离子交换法制备的La-OMS-2-A催化剂的活性高于浸渍法制备的La-OMS-2-B催化剂,在甲苯0.1mol、溶剂冰乙酸10mL、氧气流量60mL/min、La-OMS-2-A催化剂用量0.10g、反应温度353K、反应时间1.0h的条件下,甲苯转化率达61%,苯甲醛收率为56%。加入La对OMS-2分子筛中的MnO晶格结构产生了影响,提高了苯甲醛的收率。     

分子筛绿色化合成技术的开发

对现有分子筛合成废液中氨氮及还原性物质的来源进行分析，确定降低排放废水中氨氮浓度及COD的方案。对现有ZRP-5分子筛制备流程进行优化，增加母液及赶胺水回用工序；建立母液浓缩装置，将钛硅分子筛及Β分子筛的合成母液及重排母液应用于ZSM-5分子筛的合成，实现废液的梯级利用。上述措施既解决了因分子筛生产废液的排放造成的环境污染，亦因废物资源化降低了ZSM-5分子筛的生产成本。     

介孔分子筛SBA-15表面的胺基功能化

采用γ-胺丙基三甲氧基硅烷与表面硅羟基的反应,对介孔分子筛SBA-15进行了有机胺功能化,并对其进行了表征.XRD、SEM、比表面积测定、元素分析、TG和FT-IR的测定结果均表明,SBA-15表面成功地接枝上了有机胺功能基团,而六方结构特征基本保持.     

硼、镁改性HZSM-5分子筛用于甲苯甲醇烷基化反应

采用Py-IR分析研究了硼(B)、镁(Mg)及B-Mg复合改性对HZSM-5分子筛表面酸性和催化性能的影响.结果表明,Mg、B及B-Mg复合改性后的HZSM-5,其B酸中心和L酸中心均降低.B元素的加入有利于对位选择性的提高,但会降低催化剂的稳定性.Mg元素的加入减缓了B元素的流失,提高了催化剂的稳定性,从而使得甲苯甲醇烷基化反应中对-二甲苯的收率大大提高.     

制备条件对硅基介孔分子筛孔结构的影响

采用溶剂热法制备了硅基介孔分子筛材料,较系统地考察了晶化温度、晶化时间及焙烧温度等因素对其结构的影响,并利用N2吸附手段进行了表征.结果表明,晶化温度和晶化时间能明显影响硅基介孔材料的结构,而过高的焙烧温度易导致介孔结构的塌陷.     

MCM-41掺杂Cr对正己醇催化活性的影响

合成了掺杂不同Cr含量的Cr-MCM-41分子筛,采用XRD、FT-IR等手段对催化剂进行了表征,并考察了它们对正己醇催化氧化性能的影响.结果表明,掺杂适量的Cr,可使正己醇的转化率达到48%,正己酸的选择性达到83%.Cr的掺杂量、反应温度、催化剂用量等条件对该催化反应均有一定影响.适量杂原子的掺杂不会破坏MCM-41分子筛的结构.     

镁掺杂磷铝分子筛可见光光催化性能的初步研究

采用水热反应的方法合成了金属镁掺杂的磷铝分子筛MgAPO-5,通过XRD、DR UV-Vis、FT-IR等手段对其结构性能进行表征,并以亚甲基蓝溶液为目标降解物,在可见光下考察了MgAPO-5的光催化性能.结果表明,MgAPO-5具有与AlPO4-5相同的分子筛结构,掺杂的镁可能存在于磷铝分子筛的骨架中,在可见光下对亚甲基蓝溶液具有优良的光催化性能,反应5 h,脱色率可达92.5%.     

利用粉煤灰合成分子筛及其脱除高浓度氨氮的研究

利用工业废渣流化床粉煤灰成功合成出X型分子筛.通过XRD衍射表征发现,碱的添加量是影响合成分子筛结晶度的关键因素,而原料中含有微量的α-石英对合成的影响较小.应用合成的分子筛处理高浓度氨氮废水效果良好.该项研究不仅可解决粉煤灰堆置所引起的占用土地污染环境等问题,而且可解决高浓度氨氮废水的降解难题,以废治废,具有很高的经济和社会效益.     

钴卟啉/双模型介孔分子筛的制备

通过对双模型介孔分子筛(BMMS)的改性,用疏水性的基团将介孔分子筛表面的羟基硅烷化,利用N端基和钴原子的配位将钴卟啉嫁接到介孔分子筛孔道中,得到了分散度高、热稳定性好的有机无机复合双模型介孔分子筛;并通过XRD、BET、TG-DTA等手段对制备的样品进行了表征.结果表明,硅烷化将钴卟啉成功地接枝在BMMS的表面,使钴卟啉得到较好的分散,提高了钴卟啉的热稳定性,且仍保持了BMMS的结构.制备的钴卟啉/BMMS催化剂将用于环己烷和环己烯的非均相催化氧化.