模拟含An4+放射性石墨的SHS固化处理研究

为研究含An4+放射性石墨的SHS固化处理能力,以C、Al和TiO2为原料,CeO2为An4+模拟物质,利用自行设计的SHS反应装置模拟开展含An4+放射性石墨的固化研究。借助X射线衍射仪对所制备固化体的物相、相关系及固溶度等进行研究,并对样品的XRD数据进行了结构精修。结果表明:在空气气氛中,利用3C+4Al+3TiO2=2Al2O3+3TiC反应进行含An4+放射性废物的SHS固化处理,其固溶度为3%(以质量计,下同)。固溶度为0%～3%的固化体以Al2O3、TiC、C、TiO2和AlN相存在,燃烧产物中Al2O3的晶胞参数a、b和c发生了10-3nm量级变化,V发生了10-3nm3量级变化,α、β和γ发生了(10-3)°～(10-1)°量级变化;产物中TiC的晶胞参数a、b和c发生了10-3nm量级变化,V发生了10-3nm3量级变化,α、β和γ未出现变化。所制备的样品形貌不规则,主要以块状为主,晶粒度主要集中在5～20μm之间。     

SHS制备模拟放射性石墨固化体抗浸出性能研究

为获得放热反应3C+4Al+3TiO2=2Al2O3+3TiC+Q处理含90Sr2+、An3+、An4+放射性石墨的SHS处理效果,以Sr2+的稳定同位素作为90Sr2+的模拟替代物质,Nd3+和Ce4+作为An3+和An4+的模拟替代物质,利用自行设计的SHS反应装置在空气气氛中开展添加SrO 1%~8%,Nd2O31%,CeO21%~3%的固化体制备工作;N2气氛中添加SrO 1%~8%,Nd2O31%,CeO21%~2%的固化体制备,并将制备所得固化体置于40℃和70℃的合成海水中进行了浸出实验。借助粉末X射线衍射仪对所制备样品的衍射信息进行收集,利用等离子体质谱仪对固化体的浸出数据进行分析。在对固化体固溶度范围内的物相变化情况进行详细研究基础上,对固化体的抗浸出性能进行了研究,研究发现无论是在空气或N2条件下,固化体中Sr2+、Nd3+、Ce4+在合成海水中,随着浸泡时间的延长,浸出浓度逐渐上升,70℃下的浸出浓度高于40℃下的浸出浓度,且N2条件下所制备固化体浸出浓度低于空气条件下所制备固化体的浸出浓度。     

用自蔓延高温合成技术(SHS)处理模拟含锕系元素的放射性石墨的初步研究

用自蔓延高温合成技术(SHS),以TiO2、C、Al和CeO2为原料制备出模拟含锕系核素的放射性石墨固化体,借助X射线衍射仪(X RD)和扫描电子显微镜(SEM)等分析手段,对SHS法所制备的含锕系元素An4放射性石墨固化体进行了分析和研究.实验结果表明:SHS技术应用于固化含模拟锕系元素的放射性石墨在ω(CeO2)≤8％时可自行维持反应,但反应并未进行彻底,反应产物中包含反应物C、TiO2以及Ti和O组成的其他物质,CeO2的固溶度可达2％;SEM照片显示,固化体微观形貌不规则,以板块状为主.     

SHS法处理含90Sr放射性石墨研究

借助X射线衍射仪对所制备固化体的相关系、Sr2+的固溶度进行研究,并对样品的XRD衍射数据进行了结构精修.结果表明:当SrO含量为0％～2％(按质量计,下同)时,固化体以Al2O3、TiC、C、TiO2和AlN相存在;SrO含量为3％～8％时,固化体以Al2O3、TiC、C、TiO2、AlN和Al2 TiO5相存在,并在2(Φ)=7.7°、15.6°、19.8°和24.1°位置发现有未知物相衍射峰出现,其峰线强度随SrO量的增加而增强.燃烧产物中Al2 O3的晶胞参数a、b和c发生了10- 3nm量级变化,V发生了10 3nm3量级变化,α、β和γ发生了10 3～10 1°量级变化,总体表现出随SrO添加量增加,a、b、c和V递增的趋势.产物中TiC的晶胞参数a、b和c发生了10 3nm量级变化,V发生了10-4～10- 3nm3量级变化,α、β和γ未出现变化.