氧化铝负载的钴基费托合成催化剂失活机理

Co/Al₂O₃催化剂在费托合成反应中具有良好的反应性能。采用浸渍法制备了Co/Al₂O₃催化剂,使用搅拌釜反应器在220℃,2.0 MPa,10 000 h^-1,H₂/CO=2.0(体积比)合成气条件下对催化剂的费托合成反应性能进行了评价,评价结果表明随着反应的进行,催化剂的活性逐渐降低,CH₄选择性逐渐升高。为研究Co/Al₂O₃催化剂在费托合成反应中的失活机理,采用N₂物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及程序升温加氢(TPH)对不同时间反应后的催化剂进行了表征。表征结果表明在费托合成反应过程中随着反应时间的延长,Co/Al₂O₃催化剂的孔结构没有发生显著变化,催化剂中部分CoO相被进一步还原为活性相金属Co。此外,在反应过程中活性相金属Co的晶粒尺寸逐渐发生烧结长大,催化剂表面的积碳量快速...     

钴基费托合成催化剂失活机理及再生研究进展

综述了钴基费托合成催化剂的失活机理、催化剂再生工艺及如何延长催化剂寿命的研究进展,通过分析催化剂失活原因,认为中毒、Co颗粒烧结、积炭、氧化、固相反应、晶相重构、表面阻塞和催化剂磨损等因素造成催化剂不同程度失活,其中积炭和Co颗粒烧结是催化剂失活的最主要原因,延长催化剂寿命的关键是提高催化剂的抗烧结能力和抑制积炭生成。增强活性金属Co和载体间的相互作用,保持Co晶粒分布均一或采用包覆、限域等策略可提高催化剂的抗烧结能力,通过添加助剂、调整氢碳比和空速等工艺参数亦可抑制积炭的生成。采用氢处理、脱蜡-氧化-还原和脱蜡-氧化-溶液处理-还原等工艺可实现催化剂的再生,对催化剂进行再生时要结合催化剂失活的主要原因,选择合适的再生工艺来最大限度地恢复催化剂活性。今后,提高催化剂的稳定性以及开发催化剂再生工艺技术路线是提高钴基费托合成技术竞争力的关键。     

锰氧八面体分子筛的制备及应用研究进展

锰氧八面体分子筛具有多孔结构、温和的表面酸碱性、混合价态的锰离子和优异的离子交换性,被广泛应用于多相催化、电池材料和吸附材料等领域。本文介绍了锰氧八面体分子筛的化学组成,对其孔结构、氧化还原性能及酸碱性等理化性质予以总结,简述了水热法、回流法、微波法、溶胶-凝胶法和固相法等常用制备方法。锰氧八面体分子筛可应用于CO催化氧化、有机物催化氧化、CO₂活化利用和费托合成等催化领域,尤其对CO和挥发性有机物有较高的氧化活性,在电池材料和吸附材料等非催化领域也有重要的应用前景。最后指出了当前锰氧八面体分子筛研究中存在的问题,未来工作应探索更高效的合成方法,深入认识其催化作用机理,进一步拓宽该材料的应用范围。