CuZnTiO2/SAPO-34双功能催化剂的设计、制备及其用于CO2加氢制烯烃性能

CO₂加氢经甲醇（含氧中间体）制低碳烯烃工艺路线,可实现成醇、脱水两步反应串联协同进行,打破费托合成产物Anderson-Schulz-Flory（ASF）分布限制,高选择性地制取低碳烯烃。传统甲醇合成Cu基催化剂加氢能力较强,在两步反应中产物以CH₄、低碳烷烃为主。实验设计、制备了CuZnTiO₂/(Zn-)SAPO-34复合催化剂,实现了CO₂加氢在Cu基复合催化剂上高选择性合成C₂～C₄烯烃（约60%）。研究表明,两步反应过程中甲醇体积分数较低（＜6%）,且高温下逆水煤气变换反应严重,导致催化剂酸性变化对产物分布的影响较大。调变两类活性位点比例发现,CH₄的产生与串联反应存在竞争关系,SAPO-34酸量的增加抑制了CH₄的生成,促进串联反应正向进行;合适的酸性有助于生成C₂～C₄烯烃。控制成醇、脱水两类活性位点接触距离可调变烯烃的二次反应,降低加氢能力,改善产物分布。