银掺杂氮化碳负载型Pd基催化剂的优化制备及在甲酸催化脱氢中的应用

通过硝酸银预修饰三聚氰胺高温煅烧获得一种银掺杂氮化碳（Ag-C3N4）载体，进而基于该载体制备了Pd基负载型催化剂，该催化剂在甲酸催化脱氢中展示了良好的催化活性。通过XRD、TEM、Mapping和XPS等对银掺杂氮化碳载体和催化剂的晶相结构与微观结构进行了表征。结果表明：高温煅烧硝酸银预修饰的三聚氰胺前驱体可以实现银物种直接掺杂入氮化碳体相获得一种含银氮化碳载体（Ag-C3N4），银的引入调变了氮化碳载体的晶相结构和微观形貌，进一步研究发现基于该载体制备的Pd基催化剂在甲酸分解制氢反应中展现了良好的催化活性。催化剂活性测试表明优化后的Ag3%-C3N4-Pd催化剂样品在323K时，甲酸分解TOF值可达991h-1，其高于未经Ag掺杂氮化碳负载的Pd基催化剂。通过硝酸银预修饰三聚氰胺有助于调变氮化碳载体的微结构，提高氮化碳负载型催化剂的催化活性。     

Pd-P/g-C3N4催化剂的优化制备及在甲酸分解制氢中的应用

以氮化碳(g-C₃N₄)为载体，采用液相还原法制备了一系列Pd-P/g-C₃N₄催化剂用于甲酸分解制氢，通过优化还原温度和活性组分负载量可以显著提高催化剂性能。采用X射线衍射仪、透射电子显微镜和X射线光电子能谱仪对催化剂的晶相结构、微观形貌、活性组分分布以及价态进行分析，并通过甲酸分解制氢实验测试了催化剂的甲酸分解制氢活性。结果表明：使用次磷酸钠还原剂需要在较高还原温度(90℃)才能实现Pd-P活性组分在g-C₃N₄载体表面的高度分散，获得较小的纳米粒子，过高或过低的还原温度都不利于制备高性能催化剂。当Pd负载量为8.0%(质量分数)时，2-Pd-P/g-C₃N₄催化剂表现出最佳催化性能，通过动力学研究和Arrhenius方程计算得到该催化剂的甲酸分解活化能为33.83kJ/mol。     

银掺杂氮化碳负载Pd催化剂的制备及在甲酸脱氢中的应用

以高温煅烧硝酸银预修饰的三聚氰胺为前驱体得到银掺杂氮化碳(Ag_xC₃N₄,x为硝酸银质量占三聚氰胺质量的百分数，下同)载体，并采用浸渍还原法制备了Ag_xC₃N₄负载Pd催化剂(Ag_xC₃N₄-Pd)，考察其对甲酸制氢反应的催化活性。采用XRD、TEM、EDS和XPS对载体及催化剂的活性组分进行了表征与测定。结果表明，高温煅烧硝酸银预修饰的三聚氰胺前驱体可以实现银物种直接掺杂入氮化碳体相，银的引入改变了氮化碳载体的晶相结构和微观形貌。Ag_xC₃N₄-Pd在甲酸分解制氢中展现了良好的催化活性，Ag_3%C₃N₄-Pd在323 K甲酸分解转换频率(TOF值)可达991 h^–1，明显高于未经银掺杂氮化碳负载的C₃N_4<...