晶化温度对Co_3O_4催化分解N_2O的性能影响

以乙酸钴为钴源,采用溶剂辅助水热法制备Co_3O_4复合金属氧化物。利用XRD、SEM、BET、H2-TPR、XPS、N_2OTPSR和O2-N_2O-TPSR等对催化剂的理化性质进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N_2O活性,考察了晶化温度对催化剂催化分解N_2O活性的影响。结果表明,溶剂辅助水热法制备的Co_3O_4催化剂具有尖晶石结构,晶化温度影响催化剂形貌、氧化还原性能和催化分解N_2O活性。N_2O-TPSR和O2-N_2O-TPSR测试结果表明,表面吸附氧在Co_3O_4催化分解N_2O中起重要作用。其中,晶化温度为160℃制备的Co_3O_4催化剂氧化还原性能好,催化分解温度低,在反应气体组成(体积分数)为0.68%N_2O、0.88%O2、Ar为平衡气的(流量为80 mL/min)条件下,T10和T95分别为266℃和410℃。     

成型条件对Co/ZSM-5催化剂催化分解N2O性能影响

采用挤条成型法制备Co/ZSM-5催化剂，通过X射线衍射、BET比表面积、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、氨气程序升温脱附法（NH₃-TPD）和颗粒径向抗压碎（侧压）强度测试对催化剂进行表征，在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N₂O活性，对Co/ZSM-5(N-50)催化剂进行稳定性测试。结果表明，钴物种以Co₃O₄尖晶石氧化物形式存在于Co/ZSM-5催化剂中，胶溶剂种类显著影响催化剂抗压碎强度；黏合剂用量影响催化剂抗压碎强度、酸量、氧化还原性和催化剂催化分解N₂O活性；以硝酸为胶溶剂，黏合剂（SB粉）用量为30%和50%制备的催化剂，抗压碎强度大，分别为208N/cm和230N/cm，催化分解N₂O温度T ₉₅分别为485℃和500℃。在固定床微型反应器中，模拟工业尾气组成（ {\phi }_{{\mathrm{N}}_2\mathrm{O}} =11%、 {\phi }_{{\mathrm{O}}_2} =16%、N₂为平衡气），反应温度446℃、空速6000h^-1条件下，Co/ZSM-5(N-50)催化剂在1000h稳定性测试中表现出良好的催化活性和稳定性，N₂O转化率高于98%。     

催化分解N_2O催化剂研究进展

阐述了催化分解N_2O反应机理,概述了近年来催化剂的研究进展,分析了目前催化剂的研究现状与存在问题,并对催化分解N_2O的研究方向进行了展望。     

Cu(x)/TiO2催化剂NH3-SCR低温脱硝性能

以硝酸铜和二氧化钛为原料,采用浸渍法制备Cu(x)/TiO_2(x为以TiO_2载体质量为基准的铜负载量,下同)催化剂。运用XRD、XPS、NO-TPD、H_2-TPR等对催化剂进行了表征,在微型固定床反应器中评价了Cu(x)/TiO_2催化剂在以NH_3为还原剂的选择性催化还原NO反应(NH_3-SCR)中的脱硝活性。结果表明,铜物种以Cu_2O和Cu O的形式共存于TiO_2载体上;铜负载量影响催化剂的脱硝性能;Cu(6)/TiO_2催化剂(6代表铜的负载量为6%)表现出较好的氧化还原性和对反应物NO的吸附-脱附能力,低温脱硝活性较好,NO转化率达到85%和95%时对应反应温度T85和T95分别为195和218℃,NO转化率大于95%的活性窗口温度为218～270℃,宽度为52℃。     

La1-xLixMnO3钙钛矿催化剂同时消除NO和碳烟催化性能

采用溶剂热法制备La_1-xLi_xMnO₃ (x=0,0.05,0.15,0.25) 钙钛矿型复合金属氧化物催化剂。通过XRD、FT-IR、XPS、H₂-TPR和NO-TPD等手段对催化剂进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能。结果表明,溶剂热法制备的La_1-xLi_xMnO₃催化剂具有单一的钙钛矿结构,催化剂中Mn物种以Mn³⁺和Mn⁴⁺的形式存在。Li⁺部分取代LaMnO₃中La³⁺后,La_1-xLi_xMnO₃催化剂上Mn⁴⁺数量和氧空位增加,促进更多活性氧物种和氮氧化物的吸附与活化,提高氧化还原性能,改善催化活性。Li⁺取代量为0.15,即La_0.85Li_0.15MnO₃催化剂催化活性较好,T_max和T_ig分别为463℃和327℃,NO最大转化率X_{\mathrm{N}\mathrm{O}}^{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}为42.1%,反应温度T_{\mathrm{N}\mathrm{O}}^{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}为383℃。     

短b轴ZSM-5分子筛制备方法及应用研究进展

ZSM-5分子筛作为应用最为广泛的催化剂之一，一直是研究关注的重点。由于其沿着b轴直通孔道相比于沿着a轴和c轴的Z形孔道具有更好的扩散性能，其长度的控制对改善分子筛的催化特性具有重要作用。综述了控制ZSM-5分子筛各向生长的主要方法，结构导向法和生长修饰法。对短b轴ZSM-5分子筛在MTP、MTH以及MTG等催化领域的应用进行了具体分析。并指出，特定季铵盐作为结构导向剂制备的片层分子筛，具有均匀良好的自柱撑结构和晶间介孔，由于结构导向剂制备难度较高，采用生长修饰剂部分取代季铵盐更加经济环保。特定生长修饰剂合成难度低且成本低廉，制备的分子筛具有分散或团聚片层结构，新工艺的开发以改善晶间介孔将使其具有更好的扩散性。对片层分子筛厚度和酸性的精准调控、合成机理以及各向长度对催化性能影响的深入研究，以保证高效制备兼顾转化率、选择性以及稳定性的分子筛对短b轴分子筛的发展具有重要意义。     

分子筛催化汽油烷基化降苯技术研究进展

随着世界各国环保意识的提高，对汽油中苯含量的要求也越来越严苛。汽油降苯技术主要包括加氢饱和、精馏分离、醚化以及烷基化等技术，其中烷基化技术无论从提高辛烷值还是增加汽油收率方面都具有明显优势。本文综述了目前应用最为广泛的甲醇和轻烃作为烷基化试剂的工艺路线和反应机理，对典型分子筛ZSM-5、MCM-22以及Beta的结构及特点、催化烷基化特性进行了具体分析。并指出：甲醇作为烷基化试剂相比于碳数较高的轻烃，需要更高的反应温度，但对汽油的馏程影响更小。轻烃作为烷基化试剂随着碳数的增加活化温度相应降低，但对汽油的馏程影响较大，且低温条件下促进烯烃的聚合引起分子筛的失活。3种分子筛的应用目前很难兼顾苯转化率、汽油馏程以及能耗，孔道大小适中分子筛的开发、复合分子筛和多级孔分子筛的制备有望成为解决该问题的重要方式。