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以工业废弃物粉煤灰为初始原料,经酸处理除杂、碱处理活化后,采用常规水热法合成高纯ZSM-5沸石。考察酸处理过程的温度、时间和酸浓度等对酸浸取效果的影响,以及碱处理过程的焙烧温度和碱灰质量比等对碱熔活化的影响,采用XRF、XRD、SEM以及N2吸附-脱附等手段对各阶段样品进行表征。结果表明,盐酸处理可以除去粉煤灰中氧化钙、氧化铁等绝大部分碱性氧化物杂质,最适宜酸处理条件下所得粉煤灰中氧化硅和氧化铝质量分数之和由51.51%上升到处理后的85.37%;以最适宜高温氢氧化钠碱熔活化条件下所得活性硅铝溶液为原料,水热合成类似球状结构并具有较高比表面积和相对结晶度的高纯ZSM-5沸石,进而获得粉煤灰水热合成ZSM-5沸石的最佳工艺条件。 相似文献
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以X分子筛为载体,在其表面生长CuAl-LDH层状氢氧化物,浸渍Cs后焙烧,制备了一系列不同CuAl-LDO含量的Cs/CuAl-LDO@X催化剂。采用XRD、SEM、NH3-TPD和CO2-TPD手段对催化剂结构进行了表征,并在固定床微反应器上评价了催化剂的甲苯侧链烷基化一步制苯乙烯的反应性能。结果表明,在Cs/CuAl-LDO@X催化剂中,X分子筛表面的CuAl-LDO呈现花簇状二维层状结构;随着CuAl-LDO含量的增加,催化剂的酸、碱活性中心有一定量的增加;不同CuAl-LDO含量的催化剂对甲苯侧链烷基化反应都具有良好的催化性能,其中CuAl-LDO含量为16.6%(质量分数)的Cs/CuAl-LDO-3@X催化剂具有最好的催化性能,在甲苯转化率为4.78%时,苯乙烯选择性为46.91%. 相似文献
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研究了白钨矿型ABO4(A=碱土金属、过渡金属、镧系金属、主族金属离子等;B=Mo、W)氧化物催化剂的尿素燃烧法制备工艺,考察了燃烧剂尿素的用量、燃烧温度等制备条件与氧化物纯度的关系.结果表明,尿素燃烧法可以获得A位离子为Mg、Ca、Sr、Ba、Cr、Mn、Co、Ni、Zn、Cd、Al的纯AMoO4白钨矿型氧化物催化剂和A位离子为Mg、Ca、Sr、Ba、Mn、Co、Ni、Zn、Cd的纯AWO4白钨矿型氧化物催化剂,A位离子为La、Ce时,得到混合氧化物. 相似文献
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以UiO-66(Zr)、MIL-100(Fe)、MIL-100(Cr)、MIL-101(Cr)、NH 2-MIL-101(Al)为载体,Au为活性组分,制备Au/UiO-66(Zr)、Au/MIL-100(Fe)、Au/MIL-100(Cr)、Au/MIL-101(Cr)、Au/NH 2-MIL-101(Al)双功能催化剂。采用XRD、BET、NH 3-TPD、HRTEM等表征催化剂的结构,在釜式反应器中评价催化剂对CO 2与苯胺/H 2反应生成N-甲基苯胺与N,N-二甲基苯胺的N-甲基化反应性能,考察反应条件对催化剂催化性能的影响。结果表明,催化剂的XRD特征衍射峰与相应MOFs的模拟特征峰基本一致;负载Au后催化剂仍具有高的比表面积和大的孔容、孔径;不同MOFs负载Au的催化剂具有不同的酸强度和酸量;Au纳米粒子的分散性很好,粒径为(3~7)nm。制备的催化剂均具有催化CO2与苯胺/H2的N-甲基化反应性能,其中质量分数2%Au/MIL-101(Cr)催化剂催化性能最好,苯胺转化率为45.26%,N-甲基苯胺和N,N-二甲基苯胺选择性分别为73.50%和26.50%,重复使用性能优异。 相似文献
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以廉价Cu-TEPA为模板剂合成Cu-SSZ-13分子筛,分别采用氯化铵和稀硝酸溶液对Cu-SSZ-13分子筛进行改性,制得几种甲醇制烯烃(MTO)催化剂。采用X射线衍射、X射线荧光分析、电感等离子体耦合质谱、87 K氩吸附、NH 3程序升温脱附和H 2程序升温还原等对催化剂结构进行表征,在微型固定床反应器中评价其MTO反应性能。结果表明,采用氯化铵溶液和稀硝酸溶液交换结合会降低催化剂中CuO及方沸石杂晶含量;使Cu-SSZ-13分子筛同时降低Na及Cu元素含量,获得更大的比表面积和适宜的酸强度及酸量,在MTO反应中有更长的催化寿命和更高的低碳烯烃选择性;Cu-SSZ-13分子筛的改性方式、比表面积、表面酸量、表面Cu的分布状态与催化性能密切相关。 相似文献
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以γ-Al_2O_3、ZrO_2、Bentonite(膨润土)、MIL-53(Al)和MIL-53(Fe)为载体,采用浸渍法制备负载Pd双功能催化剂,利用XRD、BET和NH3-TPD等表征催化剂结构,在微型高压反应器中评价催化剂的液相甲醇一步催化转化合成甲酸甲酯的反应性能,考察反应条件对催化剂性能的影响。结果表明,不同载体负载Pd催化剂未观察到Pd的XRD特征峰,表明催化剂表面的Pd是高分散状态。不同载体负载Pd催化剂的比表面积、酸强度和酸量差别较大,并且酸强度和酸量对甲醇转化率和产物选择性有较大影响。具有较多中强酸的2%Pd/Bentonite、2%Pd/MIL-53(Al)和2%Pd/MIL-53(Fe)催化剂比中强酸较少的2%Pd/γ-Al_2O_3和2%Pd/ZrO_2催化剂具有更高的甲醇转化率和甲酸甲酯选择性。2%Pd/Bentonite催化剂在每摩尔甲醇Pd用量为0. 030 mmol、反应温度150℃、O_2压力2 MPa和反应时间5 h条件下,液相甲醇一步催化转化合成甲酸甲酯反应中,甲醇转化率56. 08%,甲酸甲酯选择性55. 85%。 相似文献
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相比于合成气(CO/H2)经甲醇制芳烃的路线,合成气一步法制芳烃(STA)具有路线短、设备投资低等优势,是一条具有广阔应用前景的技术路线。本文首先简单陈述了合成气一步法制芳烃的基本过程,详细总结了合成气一步法制芳烃催化剂开发的进展。重点讨论了金属氧化物组成、双金属配比、晶型晶粒尺寸、氧化物与分子筛的配比以及分子筛的酸性、扩散性等物化性质对反应性能的影响规律。然后归纳了反应温度、反应压力、反应空速等反应工艺条件对反应性能的影响规律。接着总结了双功能催化剂上含氧中间体的形态及其形成机理,同时阐述了催化剂的失活研究以及抑制CO2选择性的方法。最后分析了合成气一步法制芳烃存在的问题和面临的挑战,指出高性能催化剂的开发是今后的主要研究方向。 相似文献
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以粗孔硅为硅源、拟薄水铝石为铝源直接合成了Al-ITQ-13分子筛原粉,然后利用不同浓度的NaOH溶液对Al-ITQ-13分子筛进行碱改性,并采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD和吡啶吸附FTIR等方法对碱改性前后的Al-ITQ-13分子筛进行了表征;以正辛烷催化裂化作为模型反应,考察了碱改性前后Al-ITQ-13分子筛的催化性能。实验结果表明,经碱改性的AlITQ-13分子筛的比表面积、微孔比表面积、总孔体积和微孔体积均有所增大;酸强度降低,中强酸量增加。在500℃、催化剂用量50 mg、0.1 MPa、在线反应15 min的条件下,Al-ITQ-13分子筛的催化活性及乙烯、丙烯选择性与工业ZSM-5分子筛相当,而经0.20 mol/L NaOH溶液处理的Al-ITQ-13分子筛的低碳烯烃(乙烯和丙烯)选择性比未经碱改性的Al-ITQ-13和工业ZSM-5分子筛分别提高了8.10,7.09百分点。 相似文献