高效催化3α-高托品烷肟加氢的Rh-Pd/C催化剂

采用甲醛还原-活性炭负载法制备了5%Rh/C、5%Pd/C和3%Rh-2%Pd/C三种催化剂,用X射线衍射(XRD)、电子显微镜(SEM和TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)进行表征,对比其在合成3α-高托品烷胺中的催化性能。表征结果表明,在载体表面Rh-Pd二元合金颗粒粒径最小,分散性最好,可能形成了"网桥式"Rh-O-Pd结构。催化性能对比表明,3%Rh-2%Pd/C具有最佳催化性能,在25h内可以将99%以上的原料转化,目标产物产率大于96%,且补加20%新催化剂后可循环使用3次,可降低3α-高托品烷胺生产成本。     

二氯乙酸选择性加氢脱氯制备高纯氯乙酸

以Pd/C为催化剂,通过固定床反应器对含氯乙酸、二氯乙酸以及乙酸的氯化液进行选择性催化加氢脱氯研究,使氯化液中的大部分或全部二氯乙酸转化为一氯乙酸或乙酸。考察催化剂制备条件对催化性能的影响,结果表明,在Pd负载质量分数0.9%、浸渍液浓度4.5 g·L-1和浸渍温度20℃条件下制备的催化剂,催化活性和产物选择性最佳,运行时间超过1 500 h活性未出现明显衰减。     

Ru/CNTs催化合成1,4-环己二胺工艺及反应机理

以碳纳米管为载体制备Ru/CNTs催化剂,系统考察反应温度、反应压力、反应时间、催化剂用量、溶剂种类、助剂和催化剂重复使用性能等对催化对苯二胺合成1,4-环己二胺的影响,同时对催化反应机理进行探讨。结果发现,反应为串联反应,较高的反应温度、反应压力、催化剂用量和较长的反应时间利于提高转化率,但过高的反应温度、反应压力和过长的反应时间会导致副反应发生,产物收率下降。适宜的反应条件为:反应温度120℃,反应压力6 MPa,反应时间3 h,对苯二胺10 g,40 mL异丙醇作溶剂,助剂氢氧化锂添加量0.1 g,5%Ru/CNTs催化剂用量0.5 g,此条件下,对苯二胺转化率100%,1,4-环己二胺收率93.87%,催化剂重复使用11次后仍保持较高活性。     

2-甲基呋喃加氢催化剂的研究

浸渍法制备了活性炭负载的Pd、Pt和Ru贵金属催化剂,用于固定床连续化催化2-甲基呋喃加氢制备2-甲基四氢呋喃的反应。结果表明,相同条件下Pd/C和Ru/C催化剂都具有较优的催化活性,Pd/C催化剂的稳定性较好,连续运行100h催化活性基本保持不变,活性位被覆盖可能是造成Ru/C催化剂活性逐渐降低的主要原因。     

反应条件对四氯化碳选择性脱氯用PtMn/C催化剂性能的影响

采用等体积浸渍法制备了PtMn/C催化剂,常压下用四氯化碳加氢脱氯制氯仿的反应评价了催化剂的性能,考察了反应条件和助剂Mn负载量对催化剂上四氯化碳转化率和氯仿选择性的影响,结果表明添加Mn能够明显降低催化剂的活性,但却能够有效提高催化剂对氯仿的选择性,适当的催化剂还原温度有利于催化剂稳定性的提高,反应温度对催化剂的活性有较大的影响,适当提高空速和氢气流量有利于氯仿选择性的提高,但四氯化碳的转化率有所降低。反应温度100℃,四氯化碳空速0.6 h-1,氢气与四氯化碳物质的量比为8∶1,催化剂活化温度为300℃的条件下四氯化碳的转化率为100%,氯仿的选择性大于90%,催化剂上Pt和Mn的质量分数分别为1%和0.5%。     

低浓度甲苯催化燃烧蜂窝陶瓷催化剂的制备

采用了一种改进后的方法制备了Pd基整体式蜂窝陶瓷催化燃烧催化剂,以甲苯催化剂燃烧的反应评价了催化剂的性能,结果表明在蜂窝陶瓷载体表面涂覆氧化铝涂层能够明显提高催化剂的催化活性,改进后的涂覆和浸渍方法更加有利于涂层和活性组分的均匀分布。催化剂BET表征结果表明,在制作氧化铝涂层时添加造孔剂能够有效提高比表面积和改善孔道结构。催化剂Pd质量分数含量为0.03%,涂层的质量分数含量为1%~4%,在空速约34000 h~(-1),甲苯浓度为3 g/m~3或5 g/m~3的条件下,较优的催化剂上甲苯起燃温度T10低于220℃,甲苯转化率大于99%。     

脱氢用Pd/C催化剂制备及其工艺优化

采用浸渍法制备了一种脱氢专用Pd/C催化剂,研究了其在四氢咔唑脱氢反应中的应用。利用响应面分析法对Pd/C催化剂制备的pH、炭浆体积和反应时间进行了优化,得出最佳工艺条件:pH=7.86,炭浆体积139.76 mL,反应时间75.70 min,咔唑收率接近100%。     

后处理方式对2,2′-二氯氢化偶氮苯合成用铂炭催化剂的影响

对2,2′-二氯氢化偶氮苯合成用3%铂炭催化剂分别进行了热处理、微波处理和超声波处理。通过BET测试和SEM表征技术以及催化反应模拟对其性能进行检测与分析。结果表明,热处理导致金属粒子团聚,催化剂的比表面积减小,邻氯硝基苯催化加氢反应性能下降;微波和超声波处理促进了金属粒子的均匀分散,增大了催化剂的比表面积,提高了催化剂在邻氯硝基苯加氢反应中的催化性能。     

PVA-CMC-KOH复合碱性固态电解质的制备及其在二次锌镍电池中的应用

采用聚乙烯醇(PVA)、羧甲基纤维素(CMC)和KOH为原料,通过溶液浇铸方法制备了性能良好的碱性固态聚合物电解质.通过考察电解质含水量、电导率与各组分的关系,得到其最佳配比为m(PVA):m(CMC):m(KOH)=3:1:6.采用DTA和CV技术考察了样品的热稳定性和电化学稳定性.碱性固态电解质在66℃的地方开始脱去自由水,在90℃后脱去束缚水(羟基结合水),350℃发生羟基缩合,分子内脱水.组装碱性固态电解质二次碱性锌镍电池,以不同电流密度2～10 mA/cm2充放电,在电压为1.93～1.95 V出现充电平台,在电压1.78～1.45V出现放电平台.以5 mA/cm2电流密度进行充放电循环10次,充电效率第10次达到92%,表明电解质具有良好的性能.     

催化剂制备与研究 预处理对钯炭催化剂及其在肉桂醛加氢中性能的影响

采用不同预处理方式对活性炭表面进行改性,并制备钯炭催化剂。对活性炭的比表面积、孔结构等物理性质和含氧官能团种类以及钯炭催化剂进行表征,探究预处理对活性炭表面物化性能产生的变化和对钯炭催化剂在肉桂醛加氢反应中催化活性的影响。结果表明,氧化预处理使活性炭的比表面积和孔容下降,使钯炭催化剂上的钯粒子尺寸相对更小;碱预处理有一定的扩孔作用,使钯炭催化剂上的钯粒子尺寸更大。在肉桂醛加氢反应中,钯粒子尺寸越小的催化剂催化活性更高,而钯粒子尺寸更大的催化剂上肉桂醇选择性更高。