MoO3-x/SiO2催化剂的制备及其在氧化脱硫中的应用

以钼酸铵为前驱体、亲水性SiO₂为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型MoO_3-x/SiO₂系列催化剂。利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、紫外光谱(UV-Vis)、N₂吸附-脱附、X射线光电子能谱仪(XPS)和氢气程序升温还原(H₂-TPR)等技术手段对催化剂性质进行表征。以乙腈为萃取剂、过氧化氢为氧化剂的氧化脱硫反应中,研究了催化活性与催化剂表面性质的内在规律关系。结果表明,MoO_3-x活性组分的团聚是抑制氧化脱硫活性的主要原因,适宜的焙烧温度有利于获得所需活性位点且分散性高的催化剂,可有效对H₂O₂快速活化,提高DBTs脱硫率。在焙烧温度为350℃、O/S摩尔比为3、反应温度为60℃的最佳脱硫条件下,苯并噻吩(BT)、二苯并噻吩(DBT)和4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)的脱除率分别为77.2%、99.3%、96.4%。该催化体系中DBT的脱除率可达到国家脱硫标准(<10μg...     

Ni/CeθM1-θOx催化剂催化二苯并呋喃加氢脱氧性能研究

中低温煤焦油中杂原子氧的含量较高,会造成油品热值低和稳定性差的问题,而加氢脱氧是煤焦油加氢精制最有效的方法之一。采用水热法制备了掺杂金属离子的CeO₂的Ni/Ce_θM_1-θO_x催化剂(M=Fe,Ga,Zr),研究了催化剂表面氧空位相对含量对二苯并呋喃加氢脱氧反应的影响。采用透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)对催化剂形貌和结构进行了分析,采用拉曼光谱和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂表面氧空位进行了研究。利用高压反应釜对具有不同氧空位相对含量的Ni/Ce_θM_1-θO_x催化剂上二苯并呋喃的加氢脱氧活性进行了评价。结果表明,CeO₂掺杂Ga、Zr和Fe后,Ga、Zr和Fe进入CeO₂晶格形成了固溶体结构,导致CeO₂晶格畸变,促进了催化剂表面氧空位的产生。其中,Ni/Ce_θFe_1-θO_x催化剂的...     

多级孔ZSM-5分子筛催化异丙基苯酚脱烷基反应研究

以碱液脱硅的方法在HZSM-5纯微孔分子筛中引入介孔,研究了多级孔结构对HZSM-5催化对异丙基苯酚脱烷基稳定性的影响。通过X射线衍射、N2吸脱附和吡啶红外吸附等方法对催化剂进行了表征,重点考察了碱处理时间对催化剂孔结构及催化稳定性的影响。结果表明,介孔的引入增强了催化剂的稳定性,混合碱处理时间为3 h制备的DS3催化剂介孔量为330 m2/g,催化稳定性最优,反应8 h后转化率仅降低至82%,而母体催化剂转化率大幅度下降至37%。介孔引入对催化剂稳定性的提升主要源于积碳形成位置的改变,母体催化剂上形成了"碳层"结构,造成了微孔堵孔的现象,而DS3多级孔分子筛内部积碳的占比仅为14%。