低介电常数聚酰亚胺/多金属氧酸盐复合薄膜的制备及其性能

以带环氧官能团的3-环氧丙氧基三甲基硅烷(KH560)作为改性剂在酸性MeCN/H2O混合溶液中和多金属氧酸盐K8SiW11O39进行反应,制得了硅烷改性的多金属氧酸盐有机杂化物SiW11KH560,红外光谱、XPS等分析结果表明KH560与K8SiW11O39发生了反应。将改性后的K8SiW11O39添加到均苯四甲酸酐-二苯醚二胺的聚酰胺酸溶液中,热酰亚胺化制备了聚酰亚胺/多金属氧酸盐复合薄膜。EDS能谱分析表明多金属氧酸盐颗粒在聚酰亚胺基体中呈均匀分布,当复合薄膜中多金属氧酸盐有机杂化物SiW11KH560含量达到20%(wt)时,复合薄膜的介电常数从3.29降低至2.9。此外,随着SiW11KH560添加量的增加,复合薄膜的储能模量也显著提高,而复合薄膜的热性能没有受到严重影响。     

含磷三嗪环低聚物的合成及表征

以亚磷酸三乙酯、三聚氰氯、季戊四醇和吗啉为原料,经3步反应合成了含磷三嗪环低聚物,考察了反应条件对中间体及产物收率的影响,对中间体及产物的结构和热性能进行了表征。实验结果表明,合成含磷三嗪环低聚物的适宜条件为:第一步,n(亚磷酸三乙酯):n(三聚氰氯)=3.1,室温下滴加亚磷酸三乙酯,70℃下反应6h,中间体2,4,6-三磷酸二乙酯基-1,3,5-三嗪(化合物Ⅰ)的收率为86.1%;第二步,n(化合物Ⅰ):n(吗啉)=1,室温下反应3h,中间体2-吗啉-4,6-二磷酸二乙酯基-1,3,5-三嗪(化合物Ⅱ)的收率为92.5%;第三步,n(化合物Ⅱ):n(季戊四醇)=1,130℃,二丁基氧化锡催化下反应24h,含磷三嗪环低聚物的收率为93.6%。3步实验合成含磷三嗪环低聚物的总收率为74.6%。该低聚物可用作聚烯烃的单组分膨胀型阻燃剂。