微反应器中超声对Cu-ZnO催化剂制备过程的影响

利用超声改变微反应器中的流动混合情况,研究其对Cu-ZnO催化剂制备过程的影响。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和氢气程序升温还原(H_2-TPR)研究沉淀物到催化剂的演变过程中不同超声强度对其影响。结果表明,超声强度增加,初始沉淀物中Cu-Zn分布更均匀,锌孔雀石前驱体中Zn含量增加。焙烧得到的氧化物中铜锌组分分散性更好、相互作用力更强,最终使催化活性升高。研究表明,在微反应器共沉淀过程中的条件变化导致沉淀物的结构差异,在后续结构演变过程中得以保持,并影响催化剂的结构和性能。     

微反应器中水层对Cu-Zn共沉淀过程的影响

探索了利用扩散反应的耦合制备更均匀的铜锌共沉淀物的方法。通过在微反应器中引入水层并调节水层占总流量的比例,制得了高催化活性的Cu/ZnO共沉淀催化剂。采用高倍电镜线扫(HRTEM/EDS)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TG)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、N_2O化学反应法分析催化剂微结构的差异以及演变关系。结果显示,水层占比增加,初始沉淀物Cu-Zn分布更加均匀,陈化得到的前体中锌含量增大,焙烧得到的氧化物CuO和ZnO接触面积增加,相互作用力不断增强,最终提升了催化剂催化活性。通过模型数值分析发现,Zn~)2+_较快的扩散速率部分抵消了其反应速率慢导致的不均匀性;随着水层占比增加,形成均匀沉淀的扩散-反应动态平衡区域增加,产物中均匀沉淀物的比例得以提高。     

沉淀过程对锰孔雀石结构及其演化过程的影响

锰孔雀石中的Mn含量对其后续演变和Cu-Mn催化剂的活性有重要的影响。本文利用搅拌釜反应器和微反应器制备了铜锰的碱式碳酸盐共沉淀物,研究了混合过程对Cu²⁺、Mn²⁺的共沉淀反应过程及共沉淀产物的后续演变过程的影响。采用X射线衍射（XRD）、热重质谱联用（TG-MS）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）分析了前体、催化剂的结构及演变过程。研究发现,在混合较好的微反应器制备的样品中,锰孔雀石中的极限Mn质量分数为25%左右,明显高于文献研究从搅拌釜中得到的数值。通过对扩散-反应过程的分析发现,反应过程中的混合效果越好,制备得到的前体中锰孔雀石的含量越多且其中的锰含量越高。高锰含量的锰孔雀石在焙烧时会形成更多的Cu-Mn界面,进而产生更多的高温碳酸盐,最终的铜锰催化剂中Cu、Mn相互作用更强,催化活性更高。     

微反应器中水层对Cu-Zn共沉淀过程的影响

探索了利用扩散反应的耦合制备更均匀的铜锌共沉淀物的方法。通过在微反应器中引入水层并调节水层占总流量的比例,制得了高催化活性的Cu/ZnO共沉淀催化剂。采用高倍电镜线扫（HRTEM/EDS）、X射线衍射（XRD）、热重分析（TG）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、N₂O化学反应法分析催化剂微结构的差异以及演变关系。结果显示,水层占比增加,初始沉淀物Cu-Zn分布更加均匀,陈化得到的前体中锌含量增大,焙烧得到的氧化物CuO和ZnO接触面积增加,相互作用力不断增强,最终提升了催化剂催化活性。通过模型数值分析发现,Zn²⁺较快的扩散速率部分抵消了其反应速率慢导致的不均匀性;随着水层占比增加,形成均匀沉淀的扩散-反应动态平衡区域增加,产物中均匀沉淀物的比例得以提高。