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1.
采用原位合成的方法制备了Cr掺杂的ZSM-5分子筛,研究了Cr含量对于正丁烷催化裂解性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)、拉曼光谱(Raman)、氨程序升温脱附技术(NH3-TPD)和吡啶红外(Py-FTIR)等表征手段研究了分子筛的结构、Cr物种的存在状态以及分子筛的酸性。研究结果表明,部分Cr进入分子筛的骨架,以单分散的形式存在,当Cr含量较低时,Cr的引入对于分子筛的弱酸性没有太大的影响。少量Cr的引入会极大提高正丁烷的转化率和乙烯、丙烯的收率,当Cr/Al摩尔比为0.04,反应温度为650℃时,正丁烷的转化率达到99.2%,乙烯、丙烯的收率达到53.8%,分别比未改性的ZSM-5高15.5%和5.0%。这可能是由于Cr活性组分的脱氢性能和分子筛的酸性形成协同作用,促进了正丁烷的高效转化。  相似文献   
2.
采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法,分别对ZSM-5分子筛进行TiO2改性和Pt负载,获得了具有脱氢-裂解双功能的Pt/TiO2/ZSM-5催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、XPS和NH3-TPD对样品的晶体结构,孔结构、形貌、活性金属价态和酸性质等进行了表征,并研究了正丁烷在此催化剂上催化转化制备低碳烯烃的反应规律。研究结果表明,TiO2的引入,一方面使得改性后的ZSM-5分子筛获得了额外的酸性中心,特别是强酸性位含量的增加,有助于促进正丁烷的活化;另一方面Pt与TiO2之间存在“金属-载体”强相互作用(SMSI),在H2还原气氛下,Pt能够促进TiO2的还原,生成Ti3+物种,而Ti3+的存在增加了Pt周围的电荷密度,降低了Pt对低碳烯烃(C2=~C3=)的吸附能力,抑制了深度脱氢和生焦反应,从而提高双功能催化剂对烯烃的选择性。当H2还原温度为450℃时,Pt/10TiO2/ZSM-5催化剂在625℃下的正丁烷转化率为76.1%,低碳烯烃(C2=~C3=)收率为50.9%,分别比Pt/ZSM-5催化剂提高了16.7%和12.6%。  相似文献   
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