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白云鄂博稀土尾矿含有Fe、Ce等利于催化脱硝的活性元素,作为天然矿物对环境友好且成本低,是做脱硝催化剂的天然原料,但稀土尾矿催化剂温度窗口较窄(350~450℃)。为拓宽稀土尾矿催化剂的温度窗口,用Ce、Nb、Co改性稀土尾矿,采用水热法制备了一系列Ce-M(Nb、Co)改性稀土尾矿催化剂,探究元素比例及元素种类对脱硝性能的影响。通过BET、XRD、XPS、H2-TPR和NH3-TPD对改性稀土尾矿进行表征分析,并利用In situ DRIFTS 技术对Ce-Co改性稀土尾矿的NH3-SCR机理进行了探究。结果显示,Ce-Nb(2:1)改性稀土尾矿在300~400℃脱硝效率最高为85%,Ce-Co(2:1)改性稀土尾矿在250~400℃脱硝效率能够达到90%。Nb和Co的加入提高了催化剂表面CeCO3F的分散度,暴露更多活性吸附位点。同时,元素之间的相互作用促进了电子的转移,Nb5+的形成阻碍了Ce4+的还原,调节了氧化还原性能,使得Ce-Nb改性稀土尾矿具有优异的N2选择性。而Co的加入提高了催化剂氧化还原能力,使得Co3+增加,进而提高Br?nsted酸性位的吸附强度,NH4+及Co3+-NH2能够首先与NO反应,形成NH3HNO及NH2NO等中间产物,催化剂表面同时遵循E-R机理和L-H机理,E-R机理占主导。 相似文献
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采用浸渍法制备锰改性硫酸活化稀土尾矿催化剂,探究硫酸浓度和锰改性量对催化剂脱硝活性的影响,并通过BET、XRD、H2-TPR和NH3-TPD等表征手段对催化剂性能进行分析。结果表明,硫酸浓度为3 mol/L时催化剂的反应温度窗口为350~450℃,在400℃时达到最佳脱硝效率67%;继续添加5%Mn改性后,催化剂的反应温度窗口向低温移动至250~350℃,在此温度范围内N2选择性保持在70%以上,并在300℃时达到最佳脱硝效率86%。随着硫酸浓度的增加,催化剂的比表面积先增大后减小,孔容、孔径迅速减小。硫酸活化增加了催化剂表面酸性位点的数量,提高了催化剂对NH3的吸脱附能力。锰元素在催化剂表面以无定形态存在。锰改性催化剂在低温段较强的氧化还原能力是其反应温度窗口较硫酸活化催化剂低的主要原因。 相似文献
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