富钙溶液中萃取与反应耦合强化CO2矿化过程

提出一种溶剂萃取与Ca²⁺碳酸化的耦合反应过程,以三丁胺为萃取剂将HCl从水相萃取到有机相,在固定CO₂的同时实现CaCl₂的碳酸化,副产碳酸钙与氯化铵。实验结果显示,超过98%的Ca²⁺在1400s内沉淀为碳酸钙,反应后有机相迅速与水相实现分层,并通过与氨水反应再生,三丁胺回收率约为98%。采用粒径分布与显微镜观察证明了Ca²⁺沉淀过程发生在油包水结构中。以15%浓度的CO₂作为碳源,反应时间为2700 s时,Ca²⁺沉淀率达到98.31%,显示该工艺将高成本的CO₂捕集过程和封存过程集成,可处理低浓度烟气中的CO₂。过程无须CO₂捕集费用以及热量输入,同时副产碳酸钙和氯化铵产品,有望缓解常规CO₂捕集封存技术高成本的难题。     

四氯化硅催化氢化制备三氯氢硅

针对四氯化硅氢化反应,采用等体积浸渍法制备了以HZSM-5为载体,金属氯化物为活性组分的负载型四氯化硅氢化反应催化剂,考察了催化剂的催化性能,并进行了相应表征。结果表明,碱土金属氯化物对四氯化硅氢化过程有良好的催化效果,在BaCl2负载质量分数为1%和反应温度850℃条件下,反应最高转化率为20.20%,选择性83.01%。     

钾长石-氯化钙高温反应体系热力学分析

对窑炉反应器中钾长石-氯化钙高温焙烧反应体系进行了系统的热力学分析。结果表明,在温度1423K时钾长石转化提钾主要是通过反应Ca Cl_2+2KAl Si_3O_8=Ca Al2Si2O8+4Si O_2+2KCl实现的,按照氯化钙配料为化学计量比配料的5倍计算,当温度≥1073 K时钾长石的平衡转化率可达85%。标准状况下纯氯化钙在高温水蒸气中是稳定的,但当二氧化硅存在时氯化钙将按照反应3Ca Cl_2+3H_2O+3Si O_2=Ca_3Si_3O_9+6HCl发生显著水解,当入窑空气温度为25°C、相对湿度75%时,1073 K反应平衡时氯化氢分压10k Pa;在钾长石-Ca Cl_2高温焙烧过程中少量产物七铝酸十二钙的形成途径可能是:14KAl Si_3O_8+54Ca O=14Ca_3Si_3O_9+Ca_(12)Al_(14)O_(33)+7K_2O;钠长石与氯化钙反应的热力学趋势远大于钾长石,因此应尽量选用低钠长石含量的钾长石矿为原料。     

焙烧温度对硅酸钙矿化CO2的影响

基于CO2矿化利用(CMU)的学术思想,提出了钾长石与氯化钙或硫酸钙焙烧提钾/提钾渣矿化固定CO2的技术路线。但是这两种路线得到提钾渣中硅酸钙(主要物相是硅灰石Ca Si O3和假硅灰石Ca3Si3O9)矿化CO2活性有很大的差异。本文考察了焙烧温度对硅酸钙矿化CO2的影响,结果表明,未焙烧硅酸钙矿化CO2转化率达到95%,随着焙烧温度的升高,硅酸钙的转化率逐渐降低,由900℃的82%逐渐降至1300℃的48%。XRD分析表明,焙烧处理使硅灰石逐渐转化成为更易于与CO2反应的假硅灰石;SEM观察发现,焙烧导致非晶态的硅酸钙颗粒晶化与烧结,比表面积显著地降低。上述两种相反的影响中,比表面积降低的不利因素占据了主导,从而降低了硅酸钙矿化CO2反应的活性。