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开发高性能单原子铂催化剂对酸性电解水制氢领域具有重要意义.在酸性电解液中,氢离子(H+)会被水分子包围并形成水合氢离子,这会导致单原子铂活性位点的局部H+浓度降低,从而使其析氢反应动力学受到限制.本研究通过将单原子铂负载在纳米针尖状质子化聚苯胺上,它既能捕获水合氢离子中的H+,又能通过促进电荷积累以加快H+的电化学还原,从而提高单原子铂的析氢反应动力学.结果表明,相比于扁平状质子化聚苯胺负载的单原子铂,针尖状质子化聚苯胺负载的单原子铂的析氢反应转换频率得到显著提高.结合X射线光电子能谱、有限元模拟和电化学行为研究,我们发现局部H+富集促使的氢溢流现象对提升纳米针尖状质子化聚苯胺负载的单原子铂催化剂的析氢活性具有重要贡献. 相似文献
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"C2N"是一种很有前途的材料,在吸附、气体分离和能量存储方面具有类似碳的应用,且具有更高的极性和功能性.然而,"C2N"的可控合成仍基于复杂且不可持续的单体,阻碍了其更广泛的工业应用.本文报道了一种具有特定结构的C2(NxOySz)1碳材料,即以简单的没食子酸和硫脲为结构单元,通过简单的加成缩合制备,无需活化.所制备的碳材料具有高的N/O/S杂原子含量和大的比表面积(高达1704 m^2g^-1).此1,4-对位三掺杂孔结构使得C2(NxOySz)1具有较好的CO2吸附能力(在273 K,1 bar下为3.0 mmol g^-1)和较高的CO2/N2选择性(在273 K,CO2/N2=0.15/0.85下为47.5).此外,由于碳骨架高极性的特征,其在以离子液体为电解质的对称超级电容器中展现了高达3.5 V的电势窗口和255 F g^-1的比容量.本工作为制备新型多功能、高含量杂原子掺杂多孔材料提供了一种通用的方法. 相似文献
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楚凯斌 秦静静 朱海燕 Michiel De Ras 王闯 熊磊 张龙生 张楠 Johan A.Martens Johan Hofkens 赖飞立 刘天西 《SCIENCE CHINA Materials》2022,(10):2711-2720
在过去的几年里,电催化氮还原反应(eNRR)吸引了大量的研究兴趣.尽管如此, NH3的产量和选择性仍然没有达到实际应用的标准.本论文报道了成分为Bax(FeCoNiZrY)0.2O3-δ(Bx(FCNZY)0.2 (x=0.9, 1))的高熵钙钛矿作为eNRR催化剂的新材料研究平台.通过改变A位金属元素的非化学计量比,使材料产生更高密度的氧缺陷,进而提升氮气还原性能. B0.9(FCNZY)0.2的NH3产率和法拉第效率是B(FCNZY)0.2的1.51和1.95倍.理论上,利用d-带中心理论预测了B-位点的催化活性中心,并确定了镍元素为催化位点.最佳远端反应途径中的中间状态的自由能值表明,第三个质子化步骤(*NNH2→*NNH3)是决定速率的步骤,高熵钙钛矿氧化物中氧空位的增加对氮的吸附和还原都有贡献.这项工作为具有多个活性位点的高熵结构应用于电催化固氮提供了一个新的研究框架. 相似文献
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通过采用固相微萃取气相色谱质谱联用技术结合感官评定法,对贵州9个不同产区56个红茶样品的挥发性香气成分进行定性及定量分析,并利用香气活力值、方差分析、香气三值理论等分析方法进一步分析各产区红茶的主要呈香物质和关键差异香气成分。结果表明,通过化学成分分析共鉴定了72种香气成分,感官评定结果为贵州红茶主体香气风格以甜香、花香和高香三种特征,且不同显香风格和不同地区的红茶香气成分差异明显,其中高香风格有7种物质和花香风格有4种物质含量相对较高,而芳樟醇是甜香风格的典型代表,有28种成分在不同地区间表现为显著性差异。结合“三值理论”和“竹尾忠一”的红茶分类方法与红茶香气成分的检测,其结果与茶叶感官评价结论一致,为深入研究贵州红茶品质及风味定格提供了理论依据。 相似文献
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冯之欣 莫璐璐 陈开 钱雨姗 张镭骞 杨升元 Roohollah Bagherzadeh 赖飞立 樊玮 张超 缪月娥 刘天西 《SCIENCE CHINA Materials》2023,(8):3065-3074
具有最高理论容量的锂金属被认为是下一代高能量密度电池中最有前景的负极,但长循环过程中的锂枝晶生长和负极的体积膨胀阻碍着其实际应用.尽管已有研究使用石墨烯气凝胶等三维主体用于容纳锂金属,但单一的石墨烯气凝胶难以承受充放电过程中负极的大体积变化.因此,本文制备了具有自适应机械弹性的聚酰亚胺纳米纤维互锁多孔石墨烯复合气凝胶(PI-HGCA),将其作为复合主体结构用于容纳锂金属.具有面内纳米孔的多孔石墨烯纳米片可以有效地调节锂离子通量并提供高度定向的离子转移路径.此外,三维复合气凝胶主体由水平排列的多孔石墨烯片层和互锁的聚酰亚胺纳米纤维构成,其在长期循环过程中对负极的体积变化表现出高度可逆的自适应压缩弹性.预锂化的PI-HGCA负极在对称电池中显示出极低的过电势(46 mV),并具有1300次的长循环寿命;其与LiFePO4正极所组装而成的全电池在1 C下经过800次循环后仍然显示出81.2%的超高容量保持率,表明该互锁气凝胶复合结构在高能量密度锂金属电池中具有巨大应用潜力. 相似文献
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目的建立高效液相色谱-串联质谱法快速测定蔬菜、水果中特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亚砜农药残留量的分析方法。方法样品经乙腈直接匀浆提取过滤,滤液中加入氯化钠分层后吸取上层清液过0.22μm滤膜,经Phenomenex C_(18)(150 mm×2.0 mm, 5μm)色谱柱,以0.1%乙酸铵甲醇溶液和0.1%甲酸乙酸铵水溶液为流动相,梯度洗脱,流速为0.5mL/min,柱温为35℃,多重态反应监测模式监测。结果在14.4~288μg/L的浓度范围内,各组分线性关系良好(r0.999),检出限为0.12~0.63μg/kg,加标回收率为84.8%~103.0%,相对标准偏差为0.473%~15.622%。结论该方法分析速度快、灵敏度高,适合于蔬菜、水果中特丁硫磷类残留物的检测。 相似文献
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