掺钾的锰－铈氧化物催化剂结构和甲苯完全氧化反应性能

本文研究了负载的铈－锰氧化物上掺钾对甲苯完全氧化反应性能的影响．结果表明当铈锰原子比为２：１以及钾锰原子比为０．４：１时．催化剂活性最好．稳定性实验表明．在２５０ｈ的时间内活性基本稳定不变．ＸＲＤ和ＸＰＳ表征结果显示铈的加入促进了锰的高分散，加入的钾也显示高分散．表面上铈锰的比例与体相基本一致．铈和锰氧化物的Ｏｌｓ峰具有相同的结合能。     

Promoter of (Ce-Zr)O_2 Solid Solution Modified by Praseodymia in Three-Way Catalysts

CeO2 ispresentinthemajorityoftheformulationsofthethree waycatalystsduetoitswell knownmulti pleeffectssuchas :(1)stabilizationofthepreciousmetalsdispersionandthealuminasupport[1] ,(2 )pro motionofwatergasshiftreactionandsteamreformingreaction[2 ] andsoon .TheprimaryfunctionofCeO2 intheTWCsistoprovideoxygenstoragecapacity(OSC) ,actingasanefficient“oxygenbuffer”toun dergoeffectivereduction/oxidationcyclesbyshiftingbetweenCeO2 underoxidizingconditions (oxygenstor age)andCe2 O3underreducingco…     

掺钾的锰-铈氧化物催化剂结构和甲苯完全氧化反应性能

本文研究了负载的铈-锰氧化物上掺钾对甲苯完全氧化反应性能的影响。结果表明当铈锰原子比为2:1以及钾锰原子比为0.4:1时,催化剂活性最好。稳定性实验表明,在250 h的时间内活性基本稳定不变。XRD和XPS表征结果显示铈的加入促进了锰的高分散,加入的钾也显示高分散。表面上铈锰的比例与体相基本一致,铈和锰氧化物的O1s峰具有相同的结合能。     

稀土与第四周期过渡金属二元氧化物催化剂对甲苯完全氧化

本文用镧、铈、镨、钕与第四周期过渡金属的二元氧化物作催化剂活性组份,以甲苯的完全氧化反应为代表,初步探讨了氧化反应活性与催化剂的组份和结构性能的关系。     

稀土复合氧化物催化剂和载体γ-Al_2O_3的吸附性能

建立了一套具有一定特点的脉冲气固色谱装置。可在接近反应条件下进行实验。(1)利用吸附平衡数据,计算了 CO 及 O_2在载体γ-Al_2O_3上的吸附等温线、微分吸附热及吸附熵变,并分析了随温度变化吸附性能转变的规律。(2)利用不可逆吸附和热脱数据,研究了附载在γ-Al_2O_3上稀土钙钛矿型催化剂的 CO 和 O_2的吸附性能,观察到 CO 氧化的反应活性和 CO 不可逆吸附之间有一定关联;CO 从催化剂表面热脱产物为 CO_2;并发现在表面“吸饱”CO 后,对 O_2没有不可逆吸附。     

添加水蒸气对CH4-CO2重整催化剂Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3中Ni组分结构影响的EXAFS研究

采用水热合成法制备了Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂。进行了添加和不添加水蒸气的CH4－CO2催化重整反应，测量了积碳量，并用EXAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边。结果表明，反应前后最近邻Ni-Ni配位距离无明显变化，而配位数却变化明显。无水蒸气反应后Ni-Ni配位数有较大幅度的减少；而添加了水蒸气，Ni-Ni配位数比反应前减少幅度小。水蒸气的添加能减少积碳量，稳定催化剂中Ni的结构，从而提高催化反应的稳定性。     

不同温度还原超细K-Co-Mo催化剂的XPS研究

采用XPS技术研究了合成低碳醇反应中还原温度对超细K-Co-Mo催化剂结构的影响.分别考察不同还原温度下K、Co和Mo活性物种的价态以及相对含量的变化.结果表明,表面上Mo主要以两种价态存在(+4和+6).随还原温度的升高,催化剂表面上Mo4+/Mo6+比值增大,较高的Mo4+/Mo6+比值有利于形成合成醇反应中活性位.催化剂表面上的Co以+2价存在.还原温度低于500℃时,催化剂表面上Co2+的相对含量变化不大,当还原温度为550℃时,催化剂表面上的Co2+迅速减少,这种催化剂表面上Co2+的迅速减少可能导致合成醇活性的迅速降低.K+在还原温度低于500℃时,相对含量没有明显变化,经550℃还原后,K+在催化剂表面明显富集.     

KDD－12硫化态钼基催化剂合成低碳醇性能

在５ｍｌ固定床反应器中使用ＫＤＤ－１２催化剂由合成气合成低碳醇的实验表明，压力、温度、空速等对催化剂合成醇性能影响明显，增加压力、空速可以提高低碳醇的收率和合成醇选择性，对合成低碳醇有利；升高反应温度可提高低碳醇收率，但选择性下降。在３８５℃，１４．０ＭＰａ，１１０００ｈ－１条件下，低碳醇收率为４１６．７ｍｌ／Ｌｃａｔ·ｈ，醇选择性为８２％，ＣＨ３ＯＨ／Ｃ２醇＝２．７７。产物分布符合Ｓｃｈｕｌｚ－Ｆｌｏｒｙ定律。该催化剂活性高，反应稳定性好，抗硫中毒能力强，且具有反应过程中不需补充硫的优点。具有较好的工业应用前景。     

表面钼物种的约外光谱研究

利用红外光谱（IR）研究了不同状态及钼含量的催化剂结构,得到如下结论：不论是氧化态催化剂、还是硫化态催化剂,高温处理都引起了钼物种的聚集;氧化态样品上存在Mo（T）、Mo（O）和MoO3物种,硫化态样品上有Mo（T）、Mo（O）和SO4^2－物种;并和激光喇曼光谱（LRS）的研究结果进行了对比,对于氧化态样器,IR和LRS的结论比较一致,而对硫化态样品,二者的结论相互补充。