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对TiO2、Mn/TiO2、La/TiO2、La-Mn/TiO2、Li-Mn/TiO2、Li-La/TiO2和Li-La-Mn/TiO2等系列钛基甲烷氧化偶联催化剂的催化性能进行了考察,并用XRD和XPS对该系列催化剂进行了表征。实验结果表明,Li-La-Mn/TiO2催化剂对甲烷氧化偶联反应具有较高的反应活性和C2烃选择性。催化剂中Ti组分主要以+4价存在;Li组分能促进La与TiO2的相互作用,而形成钛酸镧,使La组分在催化剂表面的浓度减小,而Li组分本身则主要是以Li2SO4状态存在于催化剂中,是Mn/TiO2、La/TiO2、La-Mn/TiO2等催化剂的优良添加剂。Mn组分主要以低价(+2、+3)氧化物分布于催化剂表面,La、Mn的添加主要是使甲烷活化,提高催化剂的活性,Li组分的添加主要是提高甲烷氧化偶联反应的选择性即C2烃收率。 相似文献
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用非传统方法制备了Rh2Co2/Al2O3、Co2/Al2O3、Rh4/Al2O3和用传统方法制备了(Rh+Co)/Al2O3催化剂。用连续流动微反装置研究了上述催化剂的CO加氢活性及选择性,并系统地研究了H2/CO比值和温度对反应活性及选择性的影响。结果表明,Rh2Co2/Al2O3的活性不仅高于Rh4/Al2O3和Co2/Al2O3,而且也高于(Rh+Co)/Al2O3,在选择性方面与上述样品也有明显差异。当H2/CO比值从6:1变到1:1时,其它催化剂的反应活性大为降低,而Rh2Co2/Al2O3仍保持高活性。 相似文献
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用TP-IR动态方法研究了Rh/Al_2O_3上CO的歧化及其与H_2的作用,用微反装置考察了CO加氢反应。结果表明,Rh上的孪生、线式和桥式CO的歧化温度基本相同(260℃),且不受Rh粒子分散度的影响、CO和H_2在Rh上共吸附形成表面羰基氢化物种,C-O键受到削弱而易于解离。CO加氢生成烃类的反应主要是通过表面羰基氢化物途径进行的。 相似文献
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研究了在以TiO2为基础的甲烷氧化偶联催化剂中添加Li、La、Mn、W等对催化剂性能的影响。并用XRD测定了不同添加物的催化剂结构,结合催化剂活性,探讨了可能的活性相。结果表明,不同的添加物对甲烷氧化偶联制C2烃催化剂的活性有很大的影响,主要表现在甲烷的转化率,生成C2烃的选择性明显不同。实验结果还表明,Li-La-Mn-W/TiO25组分体系具有很好的活性和C2烃选择性,可能的活性物相是(Mn2O3)80B、Mn5O8、La(OH)3或La2O3。 相似文献
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用O2-TPD、CO2-TPD和TPR-TPO技术研究了Li-La-Mn/TiO2(Ⅰ)和Li-La-Mn-W/TiO2(Ⅱ)甲烷氧化偶联催化剂对氧的吸附能力、表面酸碱性和表面氧化-还原性能,并结合这两个催化剂对甲烷氧化偶联反应的性能进行了讨论。O2-TPD、CO2-TPD和TPR-TPO结果显示出,Ⅱ号催化剂对氧的吸附能力比Ⅰ号催化剂强得多;Ⅰ号和Ⅱ号催化剂都具有较强的碱性位,但Ⅱ号催化剂的强碱性位数量比Ⅰ号催化剂多,而且出现强碱性位的位置显著地向低温方向移动,同时Ⅱ号催化剂的氧化能力也比Ⅰ号催化剂强。从而使得Ⅱ号催化剂比Ⅰ号催化剂具有更高的催化活性和C2烃收率,最佳反应温度也降低了80℃,同时最佳空速也显著增大。Ⅱ号催化剂比Ⅰ号催化剂性能更加优越。 相似文献
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