纳米氧化铝负载钒催化剂在CO_2气氛下的乙苯脱氢性能研究

采用溶胶-凝胶法以仲丁醇铝为铝源,制备了纤维状纳米氧化铝(Al-n)。与传统的商业γ-Al_2O_3相比,纤维状纳米氧化铝具有较高的比表面积(291m~2/g),较大的孔体积(0.53m~3/g)和较大的最可几孔径(7.3nm),属于典型的介孔材料。以Al-n为载体,制备不同钒负载量的催化剂,用于CO_2氧化乙苯脱氢反应。该反应在550℃下进行,钒负载量为0.8mmol/g时催化性能最佳,乙苯(EB)转化率和苯乙烯(ST)选择性分别为65.16%和95.91%。其优良的织构性能和网状纳米结构有利于物质的传递扩散,提高了活性物种的可接近性,缓解了催化剂失活。通过XRD,TEM,氮吸附,TGA,H_2-TPR等手段,分析了催化性能与钒负载量以及载体间的关联,发现积炭不是导致催化剂失活的唯一因素,此外,钒物种的深度还原也可能是催化剂活性降低的原因之一。     

13X@SiO2合成及其甲苯吸附性能

常见的吸附剂如13X等的硅铝比较低,具有较强的亲水性,但水和有机挥发份(VOCs)之间的竞争吸附,常常会影响吸附剂对VOCs实际脱除效果。本研究利用CTABr为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,对13X进行表面修饰,制备了以13X为核,介孔硅为壳的核壳复合材料13X@SiO₂,并以甲苯作为探针分子在穿透实验装置对改性前后沸石分别进行干/湿条件下的吸附性能测试。结果表明:在干燥条件下, 13X@SiO₂-2.6样品(制备中添加了2.6 mL正硅酸乙酯)相比13X原样的吸附量提升了18%左右。在30%和50%相对湿度下,13X@SiO₂的最优吸附容量分别提高了约53%和90%;循环再生实验表明13X@SiO₂-2.6样品经2次再生后仍保持初始样品90%的甲苯吸附量。