1,2-二氯丙烷制环氧丙烷Fe-Al-P-O催化剂的反应性能

采用溶胶．凝胶法制得了非晶态Fe-Al-P-O催化剂,用IR、XRD、TEM、BET及微反等技术表征和评价了其化学组成、结构特性、化学吸附和催化反应性能。实验结果表明：Fe-Al-P-O催化剂是由粒径约14nm的FePO4和AlPO4均匀混合形成的非晶态混合物,比表面积为94m^2．g^-1,Lewis酸位Fe^3 和Lewis碱位P=O的O^2-是固体表面的主要活性位,H2O可以在其上进行解离吸附形成Fe-O^-和P-OH键,1,2-二氯丙烷(DCP)通过Cl^-与P-OH键中的H^ 作用形成桥式吸附态,DCP和H2O在Fe-Al-P—O催化剂表面反应具有良好的反应性能,反应产物主要是环氧丙烷(PO)、丙烯和少量的聚合物。在常压、250℃、空速540h^-1和nH2O／nDCP=1．5：1的条件下,DCP转化率达到81．9％,生成PO选择性达85．1％。     

Cu-Ni/ZrSiO催化剂的制备及其对CO_2和CH_3OH合成DMC的反应性能

采用表面反应改性法制备了ZrO2 SiO2 (ZrSiO)复合载体 ,以等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu Ni及Cu Ni K2 O催化剂。用IR、TPSR MS和MRS 90 1微反技术考察了CO2 和CH3OH在催化剂上的化学吸附和反应性能。结果表明 ,CO2 在金属位 (M )和Lewis酸位Zrn + 的协同作用下形成卧式吸附态M CO O→Zrn + ,CH3OH在Zrn + 和Zr O 两类中心的协同作用下形成解离吸附态Zr OCH3 和Zr OH ;在适宜的反应条件 (温度 140℃、压力 0 6MPa、空速 144 0h 1、n(CH3OH) /n(CO2 ) =2下 ,反应的总碳转化率可达 8% ,生成DMC的选择性大于 87% ;适量引入助剂K2 O可明显提高DMC的收率     

Cu/PbO-TiO2光催化剂结构与吸光性能研究

用溶胶-凝胶法制得复合半导体PbO-TiO2,用等体积浸渍法制得Cu/PbO-TiO2光催化剂.利用X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)、程序升温还原(TPR)、透射电子显微镜(TEM)和紫外可见光谱(UV-Vis)等技术研究了Cu/PbO-TiO2的物相结构、微粒尺寸和吸光性能.结果表明,PbO高度分散在TiO2表面,固体材料平均粒径15～28 nm.PbO的引入使TiO2吸收限发生蓝移,PbO负载量(质量分数)达到20%,有晶相PbTiO3生成,光吸收性能下降.负载金属Cu有利于PbO在载体TiO2上的分散,使催化剂吸收限发生蓝移,对可见光吸收明显增加,提高催化剂的光吸收性能.     

负载型TiO2-聚丙烯疏水复合膜的制备与表征

采用热致相分离 (TIPS)技术制备浸涂型和反应型硅藻土 -聚丙烯疏水复合膜 ,用SEM、氮吸附、红外光谱和气体渗透性能测试装置等方法表征不同的制膜方法、浸膜液浓度及冷却方式等因素对膜形态、结构和气体渗透性能的影响 .结果表明 :浸涂型聚丙烯膜球形颗粒和孔径尺寸均小于反应型聚丙烯膜 ;TiO2 -聚丙烯膜与硅藻土陶瓷支承体是通过Si—O—Ti—O—C键的价联方式形成键联型复合膜层 ;在膜内 ,气体渗透由Knudsen扩散控制 ,H2 O与N2 的分离因子分别为 2 .4 6和 2 .2 2 .     

负载钼钒铌络合物催化剂上乙烷部分氧化制氧化物的反应性能

采用负载络合物的方法制备了以氧化钾为助剂SiO2负载的表面金属钼钒铌络合物催化剂,在MRS-901微型催化反应实验装置上考察了催化剂对乙烷和氧选择性氧化合成乙酸和乙醛的反应性能.结果表明,催化剂具有较低的活化温度,反应压力、反应温度和空速对催化剂的反应性能都有不同程度的影响.适宜的反应条件(温度513 K,压力0.5 MPa,乙烷空速2300h-1)下,C2含氧化物的选择性为100%,乙烷的转化率可达30.5%.     

Cu/V2O5-TiO2的结构、光吸收性能与催化反应性能研究

用溶胶 凝胶法制得复合半导体 V2O5 TiO2,用等体积浸渍法制得Cu/V2O5 TiO2 光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、程序升温还原(TPR)、红外光谱(IR)、X 射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV VisDRS)和光反应器等技术研究了 Cu/V2O5 TiO2 的物相结构、光吸收性能和光催化反应性能。结果表明:含量为 10%(质量分数)的V2O5 单分子层分散在 TiO2 表面;V2O5 负载量超过单分子层分散(> 10% (质量分数))有晶相V2O5 生成,光吸收性能下降;负载金属 Cu 促进四面体配位V向八面体配位 V转化,使 TiO2 光吸收限发生蓝移,对可见光部分的吸收明显增加,拓宽了催化剂的光响应范围,提高了材料的光催化性能, CO2 和C3H6 合成MAA反应的光量子效率显著增加;催化剂的光吸收性能与反应性能呈顺变关系,Cu/10%V2O5 TiO2 的催化活性优于其它含量的催化剂,光量子效率达到15.5%。     

负载型中孔SiO2-Fe2O3膜的制备与表征

将模板技术和溶胶凝胶法相结合,制备SiO2/K-M复合陶瓷膜管负载型SiO2-Fe2O3膜.采用XRD、SEMI、R、氮吸附和气体渗透性能测试等手段对该膜材料的表面形貌、结构、孔径分布和气体渗透性能进行表征,并探讨了制膜条件对成膜情况的影响.结果表明:SiO2-Fe2O3膜成膜情况良好,过渡层SiO2与SiO2-Fe2O3膜结合紧密;在SiO2-Fe2O3膜中,Fe2O3和SiO2都是以晶体形式存在,Fe2O3已进入SiO2骨架内部,与SiO2发生键合,形成Si-O-Fe结构;Fe2O3-SiO2膜孔径分布集中于4 nm,气体的渗透属于Knudsen扩散控制区;Fe2O3-SiO2膜对HCl/N2和HCl/C2H4的分离因子分别达到2.55和1.81.     

用二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究

采用表面反应改性法制备了ＭｏＯ３－ＳｉＯ２表面复合物,用等体积浸渍法制备了ＭｏＯ３－ＳｉＯ２担载的Ｃｕ－Ｎｉ双金属催化剂,用ＩＲ、ＴＰＤ、ＴＰＳＲ和微反技术研究了ＣＯ２和ＣＨ３ＯＨ在催化剂表面上的化学吸附与反应性能。结果表明,Ｃｕ－Ｎｉ／ＭｏＯ３－ＳｉＯ２催化剂对ＣＯ２和ＣＨ３ＯＨ反应具有良好的催化反应活性,ＣＯ２和ＣＨ３ＯＨ在催化剂表面上的反应产物主要为碳酸二甲酯（ＤＭＣ）、ＣＨ２Ｏ、ＣＯ和Ｈ２     

超临界条件下负载型配合物Cu2(μ-iOPr)2/SiO2为催化剂合成DMC的反应性能

采用表面改性和离子交换相结合的方法制备了SiO2负载的Cu2(μ-iOPr)2双核配合物催化剂,用超临界反应技术考察了CO2和CH3OH在催化剂上超临界条件下的反应性能.结果表明,催化剂用量、反应压力、反应温度和反应时间对催化剂的反应性能都有不同程度的影响.在适宜的超临界条件(温度130℃、压力7.5 MPa,催化剂/甲醇质量比为0.05)下,DMC的选择性为100%,甲醇的转化率可达5%左右.     

光催化CO2和乙烯合成丙烯酸ZnO-TiO2复合半导体材料的研究

采用溶胶凝胶法制备了复合半导体光催化材料ZnO-TiO2,并用DTA-TG、XRD、TEM、BET、TPR、IR、UV-vis及多相光催化反应等实验技术对其晶体结构、表面组成、吸光性质以及光催化反应性能进行了表征和评价.实验结果表明,制得的固体材料粒径约为10 nm,晶体结构以锐钛矿型TiO2为主;ZnO和TiO2复合后,Zn2+进入氧四面体和八面体中心,形成Zn2TiO4晶相,提高了250～400nm范围光的吸收强度;在常压、100℃条件下可以实现CO2与C2H4的光催化反应,生成丙烯酸的选择性达70%.