复合SiO2-WO3催化剂的制备、表征及氧化脱除苯并噻吩性能

 采用溶胶-凝胶法制备了SiO₂-WO₃催化剂,并采用XRD、FT-IR、BET、TG-DTA等方法对催化剂进行表征。以苯并噻吩(BT)为模型化合物,H₂O₂为氧化剂,考察了催化剂的活性元素、制备方法、n(W)/n(Si)和焙烧温度对其催化氧化脱硫活性的影响。结果表明,W的引入降低了SiO₂的比表面积,SiO₂-WO₃催化剂中W的主物相为WO₃。在以W为活性组元,且n(W)/n(Si)为0.1时,500℃焙烧得到的SiO₂-0.1WO₃催化剂具有最好的催化脱硫活性。在模拟油20 mL、催化剂SiO₂-0.1WO₃用量0.04 g、n(H₂O₂)/n(S)为15.9、乙腈/模拟油体积比0.3、65℃反应60 min的条件下,苯并噻吩模拟油脱硫率可达99.3%。     

金属有机框架材料吸附处理苯酚污水机理研究进展

工业污水的主要成分中,酚类化合物对人类和环境毒害极大,是世界公认的水体中优先控制的污染物。因此,如何高效处理酚类废水是亟待解决的难题。金属有机框架材料（MOFs）及其衍生物是一种高比表面积、活性位点可调、便于化学修饰的新型多孔纳米材料,在污水处理等多个领域展示出潜在的应用前景。本文以酚类物质的结构特点和物理化学性质为基础,综述了近几年来MOFs及其衍生材料对酚类物质的吸附方面的最新研究进展。重点介绍了π-π共轭作用、酸碱共轭作用、静电作用、氢键作用、金属配位作用以及疏水作用,并结合上述机理,剖析了MOFs及其功能化改性材料的结构和特性以及对不同酚类化合物吸附性能的影响规律。最后,对MOFs在酚类废水处理方面的前景和今后的研究重点作了展望。     

采用双氧水氧化-萃取耦合法生产超低硫戊烷

 以双氧水为氧化剂,研究混合戊烷催化氧化-萃取耦合脱硫技术,考察了催化剂及其用量、氧化剂用量、甲醇用量、反应温度和反应时间对混合戊烷脱硫效果的影响。结果表明,氧化和萃取过程可以相互促进达到更好的脱硫效果;在混合戊烷10 mL、双氧水0.1 mL、催化剂钨酸0.012 g、甲醇1.6 mL、温度70℃、时间50 min的条件下,混合戊烷中硫的质量浓度由187.3 mg/L降至7.9 mg/L,脱硫率可达95.8%。     

纳米棒状NiMoO4催化剂的可控制备及其在碱性电解液以及模拟海水电解液中析氢性能的研究

本研究通过水热法将NiMoO4纳米棒直接负载于碳布(CC)表面，制备了不同过渡双金属Ni-Mo负载量的一系列NiMoO4-NRs/CC-x (x代表负载量)析氢(HER)催化剂。所制备的催化剂用于碱性电解液以及模拟海水HER过程的研究。结果表明，所制备的NiMoO4-NRs/CC-10催化剂具有较高的HER活性，在碱性电解液中，其电流密度10 mA/cm2所对应过电势以及塔菲尔斜率分别为244.8 mV和95 mV/dec。除此之外，该催化剂同样具有极好的电导性(Rct<1Ω)以及稳定性。即便在模拟海水电解液中，NiMoO4-NRs/CC-10催化剂同样展现出了高HER活性及高稳定性。导致该催化剂高活性的主要原因为NiMoO4纳米棒结构内部过渡金属Ni与Mo之间以及CC与NiMoO4纳米棒之间的协同作用。两种作用的存在不仅提高了催化剂的电导性，同时也加快了产氢速率。     

无金属碳材料-铁氰化钾阴极系统用于微生物燃料电池产电性能的研究

本文中，我们设计了不含金属的碳材料电极板(150 mm×150 mm)，并考察了电极板流通通道以及不同表面粗糙度对微生物燃料电池(MFC)性能的影响。由于电极表面没有涂敷任何催化剂， 因此价格便宜，且拥有良好的耐久性。实验过程中发现，电极表面粗糙度以及不同阴极电子受体(K3Fe(CN)6和空气)均可以影响MFC的性能。结果表明，当电极表面粗糙度增加1.41倍时，MFC的功率密度增加了1.56倍。随着K3Fe(CN)6浓度上升，MFC的功率也逐步提升。当K3Fe(CN)6的浓度达到30 mM时，MFC的功率密度高达1260 mW/m2，该值分别是空气为阴极反应物时的21.4倍(59 mW/m2)和K3Fe (CN)6 +空气为反应物时的1.3倍(1005 mW/m2)。该结果表明，K3Fe(CN)6浓度适中时，对MFC功率有着积极的作用。以K3Fe(CN)6为阴极液时，库伦效率、能量效率以及COD降解率的最高值分别达到了34.2%，13.3%以及73.5%。根据Butler-Volmer方程公式，我们计算了MFC的超电势损失。通过计算结果可知，欧姆损失与传质损失均远低于活化损失，而传质损失的最高值不超过3 mV，故可以忽略不计。理论计算的结果表明，随着K3Fe(CN)6转化率的升高，阴极电势逐渐降低，当转化率达到0.99时，其电势只有0.31 V。而对于阳极，pH值是否保持稳定对其电势的影响也很大。计算结果表明，当pH值随反应物转化率发生变化时，阳极的电势会急剧上升，该现象对MFC产电极为不利，因此阳极缓冲液的加入对MFC正常运转十分重要。     

油品氧化脱硫技术进展

随着环保法规的日益严格,对油品的质量要求越来越高,油品的超深度脱硫己成为世界范围内急需解决的问题之一。主要综述了双氧水氧化、臭氧氧化、氧气氧化、超声波氧化、光催化氧化、等离子体液相氧化、生物氧化、电化学氧化脱硫技术等氧化脱硫技术,并对氧化脱硫方法与研究方向进行了展望。     

Co/NiCoP纳米异质结构催化剂的构建及其析氢性能

开发价格便宜、高效稳定的析氢反应(HER)电催化剂是实现电解水制氢技术工业规模化的关键问题之一。本文利用低温电化学沉积法成功地在碳布表面原位生长了Co/NiCoP异质纳米结构的自支撑催化电极，结合表征技术、以1mol/L NaOH溶液为碱性电解质的理论计算和以三电极体系电化学工作站为基础的实验测试对该材料进行了HER性能评估。结果表明，Co/NiCoP异质结构催化剂具有优异的析氢性能，在碱性介质中，获取10mA/cm²的催化电流密度所需要的过电位仅为54mV,Tafel斜率为78.5mV/dec。这主要归因于：(1)Co/NiCoP纳米催化剂在碳布表面良好的分散性增加了暴露的催化活性位点数；(2)异质结构的存在促进了Co与NiCoP之间电子的相互作用，加快了电荷转移速率并提高了材料的导电性；(3)理论计算表明，Co/NiCoP异质结构的构建能有效地降低水的解离势垒，促进水的解离，进而加快HER动力学反应过程。因此，Co/NiCoP纳米异质结构催化剂的构建丰富了非贵金属纳米材料在电解水制氢领域的应用。