以十二烷基三甲基溴化铵为模板制备高度有序的介孔二氧化硅材料

以长碳链阳离子表面活性剂如十六烷基三甲基溴化铵为模板,可制得高度有序的介孔二氧化硅材料,而碳链较短的表面活性剂如十二烷基三甲基溴化铵,由于其表面活性较差,以其为模板难以制得有序介孔二氧化硅材料.以十二烷基三甲基溴化铵为模板剂,考察了不同硅源、碱源以及pH值对介孔材料结构的影响,采用XRD、FTIR、SEM、HRTEM和N2物理吸附等手段分别对产物的晶体结构、织构性质、形貌和孔道结构进行表征.结果 表明,以正硅酸乙酯为硅源,在有机碱四甲基氢氧化铵存在下,以十二烷基三甲基溴化铵为模板,制得了具有规整六方结构的高度有序介孔二氧化硅材料,其孔径和晶胞常数分别为2.25 nm和3.72 nm.     

四甲基氢氧化铵辅助合成SSZ-13分子筛及其甲醇制烯烃的催化性能

以N,N,N-三甲基金刚烷氢氧化铵(TMAdaOH)为模板剂合成SSZ-13分子筛,探讨有机季铵碱四甲基氢氧化铵(TMAOH)取代体系中的氢氧化钠(NaOH)对SSZ-13分子筛合成的影响,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、热重-微商热重(TG-DTG)、NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)和N₂吸附-脱附等手段对合成样品进行表征,分析合成凝胶的硅/铝比对SSZ-13分子筛的结晶度、比表面积、酸量等的影响,并考察了SSZ-13分子筛在甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,当有机碱TMAOH完全取代NaOH时,合成样品的结晶度从92.68%提高至108.75%,且合成体系的硅/铝比(n(SiO₂)/n(Al₂O₃))范围可以显著拓宽(33~100),合成产物的硅/铝比也相应提高,比表面积可增大至约800 m²/g,强酸量减少,SSZ-13分子筛样品在MTO催化反应中表现出了更长的寿命和更高的双烯(乙烯+丙烯)选择性。     

SSZ-13分子筛的蒸汽辅助法合成及晶化过程研究

以N,N,N-三甲基金刚烷胺(TMAdaOH)为模板剂,采用蒸汽辅助晶化法合成SSZ-13分子筛,研究合成过程中凝胶制备和晶化条件对产物影响。采用XRD、SEM、FT-IR和NH3-TPD等手段对合成样品的晶体结构、相对结晶度、形貌和酸量等进行表征,并考察了其在固定床反应器中甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,蒸汽辅助晶化法合成过程中凝胶干燥温度和干燥时间对晶化过程有显著的影响,适当提高凝胶干燥温度和延长干燥时间,能够缩短SSZ-13分子筛的晶化时间;与水热法合成的样品H-SSZ-13相比较,蒸汽辅助晶化法合成样品S-SSZ-13晶粒尺寸更小更均匀,总酸量较低,在甲醇制取烯烃(MTO)反应中表现出更长的催化寿命与较高的双烯(乙烯+丙烯)选择性。