缺陷钴氧化物中选择性锚定Pd单原子用于高效锂氧电池（英文）

非质子锂氧电池基于锂金属与氧的可逆反应生成Li₂O₂,可提供极高的理论能量密度.然而,Li₂O₂的成核/消除机制仍然不清楚.因此,构建能在原子水平上深入了解催化机理的催化剂体系,是开发高性能锂氧电池的关键.在此,我们报道了一种在富氧空位的Co₃O₄(Pd₁-Co₃O_4x)中实现Pd单原子选择性锚定的策略.原子水平表征技术揭示了Pd原子优先地结合到缺陷Co₃O₄的四面体位点.理论计算表明,选择性锚定的Pd单原子与氧空位的耦合引起了明显的电荷重分布,这可以有效地提高Pd 4d轨道在费米能级附近的能带占用率,促进电子转移,有利于中间体的吸附.这种双重相互作用不仅可以调节放电过程中Li₂O₂的成核生长过程,而且有利于Li₂O₂上的电子云的离域,减弱Li-O键的强度,从而...