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界面工程是一种通过调整电子结构提高催化活性的有效手段.然而,构建具有紧密接触界面的异质结仍然面临巨大的挑战.本研究工作中,我们引入具有确定结构的多酸基多核钴分子团簇Co8W18作为前驱体,构建了紧密接触的多重界面耦合的Co P-WP异质结.通过在氧化石墨烯上生长Co8W18,磷化处理后获得了锚定在还原氧化石墨烯上的Co P-WP异质结(Co P-WP/r GO). Co8W18中固有的{Co-O-W}配位模式有利于形成紧密接触的界面. X射线光电子能谱分析和理论计算证实了Co P-WP异质结中丰富的紧密接触界面促进了电子从WP向Co P的转移,从而调节了界面电子结构,优化了氢吸附自由能(ΔGH*).与氧化石墨的复合使得Co P-WP/r GO具有大的表面积和高的电导性,有利于物质传输和电荷转移.因此, Co P-WP/r GO在碱性、酸性和中性介质中皆表现出显著增强的HER活性,在10 m A cm-2下过电位分别为96、130和13... 相似文献
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目前,贵金属铂被认为是性能最优异的氧还原催化剂,但是其昂贵的价格、有限的储量制约了其大规模应用,因此制备具有高催化活性和稳定性的过渡金属基催化剂迫在眉睫.在本工作中,我们构筑了一种CoFe合金纳米颗粒嵌入到N-掺杂石墨化碳纳米结构中的复合材料(CoFe/NC)作为氧还原催化剂.我们首先制备了ZIF-67纳米立方体,再利用离子交换法在其骨架中引入Fe2+形成CoFe-ZIF前驱体.通过在惰性气氛下煅烧得到CoFe/NC催化剂.由于钴、铁及氮掺杂的协同作用,CoFe/NC-0.2-900催化剂(在900°C下煅烧掺杂0.2 mmol硫酸亚铁的CoFe/NC)表现出优异的氧还原性能,尤其是极限电流密度(6.4 mA cm^-2)远高于Pt/C(5.1 mA cm^-2).采用CoFe/NC-0.2-900和NiFeP/NF(负载在泡沫镍上的NiFeP)分别作为放电和充电反应催化剂组装的可充电锌空气电池,与传统的Pt/C+RuO2/C催化剂组装的电池相比,具有较低的充放电电压差、较大的功率密度和更优异的循环稳定性. 相似文献
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