在NiO-SiO_2气凝胶催化剂上顺酐液相加氢合成γ-丁内酯

以硝酸镍和正硅酸乙酯为原料 ,采用溶胶 -凝胶超临界流体干燥技术 (Sol-Gel-SCFD)制备了w(Ni) =30 %的NiO -SiO2 气凝胶催化剂。通过TPR、TEM等手段对该催化剂进行了表征并通过正交实验对顺酐液相加氢工艺条件进行了优化选择 ,结果表明 :在气凝胶催化剂中活性组分NiO与载体SiO2 之间存在较强相互作用 ,且二者均为高度分散的纳米粒子。在 180℃ ,6 0MPa压力下反应 8h ,顺酐转化率接近 10 0 %,γ 丁内酯的选择性达 80 16 %。在一定温度范围内升高温度有利于γ 丁内酯的生成。     

焙烧温度对CuMgAl催化剂催化糠醇加氢制戊二醇的影响

采用共沉淀法制得物质的量比为n(Cu²⁺)∶n(Mg²⁺)∶n(Al³⁺)=10∶65∶25的CuMgAl类水滑石前体（CMA-HT），经过不同温度焙烧制得CuMgAl水滑石催化剂。通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）、热重分析（TG）、X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、N₂-物理吸附、程序升温还原（H₂-TPR）、H₂-程序升温脱附（H₂-TPD）、CO₂-程序升温脱附（CO₂-TPD）和NH₃-程序升温脱附（NH₃-TPD）等对催化剂的结构进行表征，在高压反应釜中考察了CuMgAl水滑石催化剂催化糠醇（FFA）加氢制1,2-戊二醇（1,2-PeD）和1,5-戊二醇（1,5-PeD）的催化性能。研究结果表明，焙烧温度对催化剂的结构及其催化性能具有显著的影响，金属活性中心和碱性位随焙烧温度的升高先增加后减少。经600℃焙烧的CMA催化剂表面存在适宜的金属中心和碱性位，在金属位和碱性中心的协同催化下，表现出了优异的催化性能。在140℃，H₂压力为4 MPa的条件下，反应8 h，糠醇的转化率和戊二醇的收率分别达74.13%和58.36%。     

溶剂热合成多级ZnO微球及其光催化降解苯酚

以乙二醇为溶剂,KAc为助剂,采用溶剂热法合成多级ZnO微球。通过改变反应温度来调控ZnO微球形貌,并对合成的ZnO微球进行XRD、SEM、PL和UV-Vis DRS等表征分析。结果表明,合成的ZnO为六方纤锌矿晶体结构,由短纳米棒自组装成多级微球。在紫外-可见光照射下,ZnO表现出优异的光催化降解苯酚活性,180℃合成的ZnO样品光催化活性明显优于其他温度合成的样品。用0.1 g的ZnO降解100 mL浓度为5 mg·L^(-1)的苯酚溶液,光照150 min降解率达94.5%。多级ZnO微球光催化性能的提高可推测为较窄的禁带宽度(3.08 eV)有利于吸收光子,较小的晶粒尺寸(25.38 nm)、粗糙的表面以及中空结构有利于反应液与催化剂表面的充分接触。此外,由捕获实验证实光催化降解苯酚的机理是羟基(·OH)为主要的活性自由基,在苯酚降解过程中起主要作用。     

单分散Co3O4@SiO2核壳催化剂的制备及N2O催化分解性能

N₂O是一种重要的温室气体,且对臭氧层有很大的破坏作用,而直接催化分解法是除去N₂O最经济有效的方法之一。针对目前报道较多的钴氧化物催化剂活性较差的问题,将包覆型Co₃O₄核壳材料引入N₂O直接催化分解反应,利用核壳结构的限域特性与壳层的多孔孔道使Co₃O₄分散性增加,粒径减小,金属载体相互作用与接触反应界面增强,从而提高了催化剂在N₂O直接催化分解反应中的低温活性。此外,还制备了一系列不同金属含量的Co₃O₄@SiO₂球形核壳催化剂来研究包覆结构对催化剂性能的影响,通过X射线荧光光谱（XRF）、透射电镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、N₂物理吸附、H₂-程序升温还原（H₂-TPR）等表征,证实在保证稳定单分散核壳结构的前提下,活性Co₃O₄位点越多,催化剂反应活性越好。     

2,2-二羟甲基丁醛的催化合成与表征

采用新制的正丁醛（NBAL）和多聚甲醛（PFA）在三乙胺（TEA）催化下制备了合成三羟甲基丙烷（TMP）的中间产物2,2-二羟甲基丁醛（DMB）.探讨了原料配比和反应时间对DMB收率的影响,以及催化剂与含水量对反应体系升温速率及DMB收率的影响.最佳工艺条件为：N₂保护下,n_NBAL∶n_PFA∶n_TEA为1∶3∶（0.05～0.1）,含水量为10％～15％（以总量计）,反应温度为50～80℃,反应时间为2h.通过IR、GC、GC-MS、¹HNMR对DMB的结构进行了表征;经过GC分析,NBAL在上述条件下可反应完全（＞99％）,DMB收率达88％以上.     

焦粉基Fe3O4/C诱导铜盐还原耦合化学沉淀法脱除废水硫氰酸盐

煤焦化过程中产生大量酚-氰-硫氰酸盐等组分复杂的工业废水，对水体生态环境具有潜在危害，研究高效的含硫氰酸盐废水处理技术具有积极的经济、环保意义。以焦粉固废为碳源，采用等体积浸渍，结合限热碳还原法制备磁性Fe₃O₄/C材料，采用XRD和N₂吸附-脱附技术进行物质结构表征，并应用于诱导铜盐化学沉淀法脱除模拟焦化废水中硫氰酸盐。XRD结果表明，负载的Fe₃O₄平均晶粒尺寸为10.8 nm, Fe₃O₄/C材料比表面积6.8 m²·g^-1。模拟焦化硫氰酸盐废水(浓度为2.5 g·L^-1)处理实验结果显示，在铜盐浓度为0.03 mol·L^-1时，采用铁质量分数20%Fe₃O₄/C催化剂(投加量1.25 g),废水初始pH=5.6,45℃下反应2 h,硫氰酸盐脱除率可达99.84%,催化剂稳定性良好；动力学模拟显示反...     

锡掺杂PHTS催化剂的制备及催化1,4-丁二醇酯化性能研究

在低酸度溶液中,以三嵌段非离子表面活性剂P123为模板剂,采用水热合成法制备锡掺杂PHTS催化剂(Sn-PHTS),采用XRD、TEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD和FTIR等手段对其进行表征,并考察了Sn-PHTS催化1,4-丁二醇酯化的性能。结果表明,Sn-PHTS催化剂具有有序的六方晶相结构,随着锡含量的增加,其比表面积、孔容、孔径变化较小,酸性逐渐减小;在催化1,4-丁二醇和醋酸的酯化反应中,3Sn-PHTS表现出更高的催化活性,单酯收率达46.8%。     

Sn改性Hβ分子筛催化顺酐酯化

采用离子交换法对Hβ分子筛进行骨架外Sn改性制得Sn-Beta分子筛,应用于顺丁烯二酸酐与正丁醇的酯化反应,并与Hβ分子筛进行对比。研究结果表明,Hβ分子筛的催化性能优于Sn-Beta分子筛,顺丁烯二酸酐转化率达98.0%,马来酸二丁酯产率达73.9%。采用X射线粉末衍射、N2物理吸附、傅里叶红外光谱、紫外-可见漫反射光谱和NH3程序升温脱附等技术对分子筛的物化性质进行表征,结果表明,Hβ分子筛比表面积大,孔容和孔径较大,酸量较多,有利于酯化反应的进行。     

Fe0/C诱导铜盐还原耦合化学沉淀法脱除废水硫氰酸盐

焦化废水是一类伴随焦炭生产而形成的有机-无机组分共存、环境危害大的工业废水,其高含量的硫氰酸盐将毒害微生物、抑制生物活性,影响废水生化系统的稳定性,研究硫氰酸盐的资源化利用具有重要意义。采用等体积浸渍结合碳热还原法制备系列生物炭负载零价铁材料(Fe⁰/C),用X射线衍射和氮气吸-脱附技术进行物性结构表征;模拟焦化废水,利用零价铁还原铜盐耦合硫氰酸亚铜合成反应,实现硫氰酸根回收利用。表征结果表明：Fe⁰/C是无定形碳负载零价铁材料,比表面积较小(小于1 m²/g)。实验结果显示,在模拟废水硫氰酸盐质量浓度为2.50 g/L、铜盐浓度为0.03 mol/L、pH为5.5、温度为40℃条件下反应10 min,3Fe⁰/C(铁质量分数为3%)对硫氰酸盐脱除率达到99%,实现了模拟焦化废水中硫氰酸盐的高效脱除,获得了附加值较高的硫氰酸亚铜产品,丰富了焦化废水物化-生化处理技术理论。