锆酸盐人造岩石的制备及其浸出性能的研究

采用分析纯氧化铈(CeO2)、氧化锆(ZrO2)和氧化钙(CaO)、碳酸钙(CaCO3)、氟化钙(CaF2)为原料,经固相反应合成具有烧绿石结构的CaCeZr2O7。通过XRD、SEM、密度和显气孔率以及浸出率的测试,对锆酸盐矿物的合成以及对Ce的浸出性能进行了研究。结果表明,在1 500℃下保温3h用CaF2做钙质原料可得到浸出率较低的锆酸盐固化体样品,其密度和显气孔率分别为3.26g/cm3和32.4%,铈的归一化浸出率为7.14×10-6 g/(m2.d),对Ce的包容量可达24.38%。由于其包容量大等优良性能,可作为高放废物人造岩石固化的基材。     

改性碱激发水泥固化处置模拟放射性焚烧灰

为提高固化体中放射性焚烧灰的包容量,简化操作工艺,选用偏高岭土、沸石及聚合物乳胶粉协同改性碱矿渣水泥,开展改性碱激发水泥(modified alkali-activated cement,MAAC)对模拟放射性焚烧灰的固化处置研究。结果表明:固化40%模拟焚烧灰的MAAC固化体满足GB14569.1-1993《低、中水平放射性废物固化体性能要求》的要求,其28d抗压强度达23.1MPa,Ce3+第42d浸出率为2.20×10-6cm/d,累计浸出分数仅为1.45×10-3cm,同时高温热稳定性和抗冻融性能均良好;采用MAAC固化40%放射性焚烧灰(比活度106～107Bq/kg),239Pu的第42d浸出率5.00×10-7cm/d,累计浸出分数3.40×10-4cm。     

放射性焚烧灰碱激发胶凝材料固化体浸出实验

为了实现放射性焚烧灰的稳定包容,研究了以矿渣为主要原料,添加水泥熟料、粉煤灰和沸石,选用水玻璃或硅(硫)酸钠等作为激发剂制备出碱激发胶凝材料。实验优选的固化基材为:矿渣含量65%(质量分数,下同),粉煤灰10%,沸石20%,水泥熟料2%,氢氧化钙3%。水玻璃作为激发剂其添加量为基材的5%。采用该基材制备固化体,当放射性焚烧灰包容量为30%、水灰比0.34~0.35,固化体机械性能良好。浸出性能测试结果表明:第35天铀的浸出率为6.0×10-6cm/d,225天长期浸出率较低。铀在固化体中的扩散系数计算结果表明,碱激发胶凝材料对铀的滞留性能较好。最后探讨了固化体的浸出机制。     

碱矿渣复合水泥固化模拟放射性焚烧灰

用偏高岭土、沸石及聚合物乳胶粉改性的碱矿渣复合水泥进行了模拟放射性焚烧灰固化处置研究。结果表明:模拟放射性焚烧灰包容量为40%时,水泥固化体性能满足国标GB14569.1—93要求。Cs+的第42d浸出率(GB7023—86,25℃)最低为1.32×10-4cm/d,累积浸出分数仅为0.041cm。28d抗压强度最低为45.6MPa,且后期强度增长依然较高。碱矿渣复合水泥凝结迅速,克服了焚烧灰中某些成分对水化造成的不利影响。偏高岭土、沸石之间存在协同效应,显著提高固化体的抗压强度,同时改善对核素离子的固化能力。乳胶粉在固化体内形成三维网状结构,改善固化体韧性及抗冲击性,引入的微小气泡优化孔结构、提高耐久性,但导致抗压强度下降,掺量以5%为宜。     

雾化水性聚氨酯模拟气溶胶凝并实验研究

通过比较室内不同粒径范围的颗粒物在自然沉降、水雾化及水性聚氨酯雾化3种状态下气溶胶浓度减半所需的半值时间,计算相应的凝并系数,研究室内水性聚氨酯雾化后对模拟气溶胶粉尘颗粒物的凝并及去除效果。结果表明,与自然凝并和水雾化相比,在0.6⁴0.0μm粒径范围内,水性聚氨酯溶液雾化后模拟气溶胶颗粒的半值时间分别缩短35.3%、40.6%;在2.040.0μm粒径范围内,水性聚氨酯溶液雾化后模拟气溶胶颗粒的半值时间分别缩短35.3%、40.6%;在2.0¹05.0μm范围内,半值时间分别缩短10.3%、26.2%。     

钙钛矿人造岩石固化模拟铀的浸出性能研究

通过高温固相反应,以铈作为铀的模拟元素,在1 300℃下保温2h合成了钙钛矿基人造岩石固化体。采用XRD对固化体进行物相分析,同时采用MCC-1静态浸泡法及美国PCT粉末浸泡法对不同铈核素包容量的固化体进行浸出性能研究。结果表明,Ce在钙钛矿人造岩石固化体中的包容量低于质量分数18.94%,约为0.15～0.2个结构单位。Ce元素的掺入起到了促进烧结和稳定钙钛矿晶格的作用,当固化体中Ce的荷载量高达35.04%时,Ca元素的90d浸出浓度已超出检测限而未测得,累积浸出分数低至1.87×10-5 cm;Ce元素的90d浸出率和累积浸出分数低至0.27×10-8cm.d-1和6.55×10-7 cm,比玻璃固化体浸出率低了2～3个数量级,说明钙钛矿固化体具有良好的化学稳定性,且当铈核素掺量接近钙钛矿最大包容量时固化体结构最稳定,抗浸出性能最好。