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本研究利用浸渍法制备了Ru/TiO2催化剂, 并在光照和加热两种条件下考察了其催化二氧化碳与氢的反应, 发现催化剂在两种条件下均可引发显著的甲烷化反应(CO2 + 4H2 → CH4 + 2H2O)。结果显示, 在光照和加热(150~350℃)条件下, CH4为唯一含C产物。而在更高温度的加热条件下(>400℃)除了生成CH4外, 还产生少量CO副产物, 表明反应温度对产物选择性有显著影响。随着反应温度由150℃升高到550℃, 对于不同负载量的担载Ru催化剂, CO2转化率均先增加后降低, 其中在Ru担载量为1.5wt%Ru/TiO2催化剂上CO2转化率在350℃时达到最高, 为77.58%。而在温度>400℃条件下, CO的选择性也随反应温度的升高而逐渐增加。综合反应结果和XRD、XPS和N2吸附-脱附等表征结果, 发现二氧化碳与氢在光照和加热条件下(150~550℃)反应机制不同。在光照条件下, 光激发电子首先被金属Ru捕获, 进而将吸附在金属Ru上的二氧化碳还原, 活性物种经由RuC中间体形成CH4。而加热条件下(150~550℃), H2先被Ru活化成氢原子, 氢原子还原吸附在催化剂表面的CO2形成RuC中间体, 最后RuC中间体进一步加氢生成CH4。虽然在两种反应条件下经历相同的中间体, 但是中间体的形成路径不同, 即反应物CO2被活化的方式不同, 因而产物选择性不同。 相似文献
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