M(La,Ni,Cr)xOy/nano-HBeta分子筛催化2-甲萘与甲醇烷基化性能研究

采用低温-高温二步晶化法动态水热合成制备了椭球形貌纳米HBeta分子筛,采用金属盐溶液等体积浸渍制备了La2O3、Cr2O3以及NiO负载HBeta分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、NH3-TPD及Py-FTIR等手段对样品的结构、酸性进行表征,并对其催化2-甲萘与甲醇烷基化反应的催化性能进行了研究。结果表明,金属氧化物改性降低了HBeta的结晶度、比表面积和平均孔径。Cr2O3和NiO改性保持了酸强度分布而明显降低了中强酸酸量;NiO/HBeta上Lewis酸量增加且酸强度降低。La2O3和Cr2O3改性样品的三甲基萘副产物选择性增加,2,6-二甲基萘（2,6-DMN）选择性下降。NiO/HBeta上初始催化活性下降,但产物中二甲基萘选择性增加,2,6-DMN收率由2.52%提高至3.31%。随着反应时间延长,样品的催化活性均下降而2,6-DMN选择性提高,La2O3/HBeta在反应5 h获得4.41%的2,6-DMN收率。     

金属氧化物改性丝光沸石柱状晶的制备及性能研究

以六亚甲基亚胺为模板剂,采用动态水热合成法制备了柱状晶紧密堆砌形貌的丝光沸石。采用等体积浸渍法制备了Cr_2O_3、MgO以及ZnO改性丝光沸石,并对其催化1-甲萘与均三甲苯的异构化-烷基转移耦合反应性能进行对比研究。采用XRD、N_2吸附-脱附、SEM和NH_3-TPD等手段对样品的结构和酸性质进行表征。结果表明,与颗粒形丝光沸石相比,丝光沸石柱状晶具有更大的比表面积、孔容和介孔孔容,酸强度相近而酸密度下降。在1-甲萘与均三甲苯的异构化-烷基转移耦合反应中,明显提高了1-甲萘及均三甲苯的转化率和产物中二甲基萘的收率。负载金属氧化物后,丝光沸石的比表面积和中强酸酸量下降,产物中2-MN选择性提高,而三甲基萘等大分子副产物选择性降低。可通过金属氧化物改性调变异构化-烷基转移耦合反应中产物的选择性。