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CO_2加氢直接制取低碳烯烃是实现其资源化利用的重要途径。通过热分解法制备了5种不同K含量(1%、3%、5%、7%、9%)的Fe-K催化剂用于CO_2加氢反应,结果表明Fe95-K5(95%Fe-5%K,质量分数)催化剂具有最优的活性及C2~C4烯烃选择性;随后对Fe95-K5催化剂进行了10%H2/Ar、10%CO/Ar及5%CO/5%H2/Ar3种不同气氛活化处理以及CO_2加氢反应。结果发现,10%CO/Ar活化的催化剂具有最高的C2~C4烯烃选择性(38.1%)及链增长能力(α=0.644)。此外,还通过X射线衍射、Raman、程序升温等表征技术揭示了催化剂在不同活化气氛下的结构演变历程。研究发现,10%CO/Ar与5%CO/5%H2/Ar活化的催化剂会生成γ1型碳化铁结构,而10%H2/Ar活化的催化剂则会在反应过程中生成γ2型碳化铁结构,两种碳化铁结构对CO_2解离均有促进作用。 相似文献
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CO2加氢在铁基催化剂上直接制取高附加值化学品是实现其资源化利用的重要途径。通过等体积浸渍法制备了不同硅铝比(25,70,150)的ZSM-5负载的铁基催化剂,考察硅铝比对铁基催化剂上CO2加氢性能的影响。结果表明,随着硅铝比的升高,催化剂活性先升高后降低,最优化硅铝比为70。CO2-DRIFTS和CO2-TPD结果显示,硅铝比为70的ZSM-5载体制备的催化剂具有较多且较强的表面碱性位,促进CO2分子的活化解离。通过H2-TPR、XRD、Raman等表征揭示了催化剂结构的演变过程。还原后催化剂的活性金属以单质Fe形式存在,反应过程中单质Fe向Fe3O4和FeCx物种转化。不同硅铝比配位环境影响Fe与C的相互作用,影响FeCx的生成,从而影响CO2加氢的活性和选择性。 相似文献
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CO2加氢直接制取低碳烯烃是实现其资源化利用的重要途径。通过热分解法制备了5种不同K含量(1%、3%、5%、7%、9%)的Fe-K催化剂用于CO2加氢反应,结果表明Fe95-K5(95% Fe-5% K,质量分数)催化剂具有最优的活性及C2~C4烯烃选择性;随后对Fe95-K5催化剂进行了10% H2/Ar、10% CO/Ar及5% CO/5% H2/Ar 3种不同气氛活化处理以及CO2加氢反应。结果发现,10% CO/Ar活化的催化剂具有最高的C2~C4烯烃选择性(38.1%)及链增长能力(α=0.644)。此外,还通过X射线衍射、Raman、程序升温等表征技术揭示了催化剂在不同活化气氛下的结构演变历程。研究发现,10% CO/Ar与5% CO/5% H2/Ar活化的催化剂会生成γ1型碳化铁结构,而10% H2/Ar活化的催化剂则会在反应过程中生成γ2型碳化铁结构,两种碳化铁结构对CO2解离均有促进作用。 相似文献
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