Ni-Co双金属催化剂在二氧化碳重整甲烷反应中的催化活性研究

采用等体积浸渍法制备了Ni/BaTiO3、Co/BaTiO3和Ni-Co/BaTiO3催化剂,并在固定床反应装置上考察了在973~1 073 K这些催化剂对CO2重整CH4反应的催化活性,且采用程序升温还原技术对催化剂进行表征,发现与单金属催化剂相比,Ni-Co/BaTiO3双金属催化剂有更为优越的催化活性。结果表明在Ni-Co/BaTiO3催化剂中Ni和Co之间产生了一定的协同作用。同时研究了不同的制备方法对Ni-Co双金属催化剂催化活性的影响,用溶胶-凝胶法制备的催化剂具有更高的催化活性。     

不同载体对镍基催化剂的XPS影响

La掺杂的BaTiO3粉体与未掺杂BaTiO3粉体颗粒大小相仿,前者更为分散。通过XPS试验发现,Ni(2p)的结合能在Ni/B中比在Ni/A中为小,说明Ni/B中的Ni具有更大的电子密度;同样,La、Ce掺杂的镍基BaTiO3催化剂表明稀土元素的掺入能使镍基BaTiO3催化剂表面的镍电子密度增大。Ni/A表面的Ni含量少得多,表面分布较散。BaTiO3和La掺杂BaTiO3的XPS能谱基本相同。     

Effects of sol-gel method and lanthanum addition on catalytic performances of nickel-based catalysts for methane reforming with carbon dioxide

The nickel-based catalysts were prepared by the sol-gel method and used for the CH4 reforming with CO2. The effects of the sol-gel method on the specific surface area, catalytic activity, desorption, and reduction performances of catalysts were investigated with BET, TPR, and TPD. Compared with the catalyst prepared by the impregnation method, the results indicated that the catalysts prepared by the sol-gel method had larger specific surface area, showing higher catalytic activities and exhibiting perfect desorption and reduction performances. In addition, the modification effects of adding La were studied, and it was found that the 0.75NLBT catalyst constituted of 5wt.%Ni-0.75wt.%La was optimal.     

不同稀土及不同含量的助催化剂对重整反应的影响

考察了不同含量的稀土助剂L a对催化剂比表面积和催化活性的影响,其中以L a含量为1.5%(质量分数)时最佳。催化剂经过973K反应后得到的产物中,H2的量明显大于CO的量,≥1023K时H2/CO的值接近1,这是由于不同温度下催化剂对CH4和CO2活化的程度不同。添加不同稀土助剂催化剂的反应活性与其比表面积有正向关系,比表面积大则活性相对较高,反之则低,其中以L a和Ho为最佳。     

BaTiO_3负载Ni-Co双金属催化剂催化CH_4/CO_2重整反应

采用等体积浸渍法制备了一系列不同Co添加量的Ni-Co/BaTiO3双金属催化剂,并在固定床反应装置上考察了在973~1073K温度范围内这些催化剂对CO2重整CH4反应的催化活性。实验结果表明,Ni、Co质量负载均为5.0%的Ni-Co/BaTiO3催化剂活性最好。TPR、TPD和XPS表征发现,与单金属催化剂Ni/BaTiO3相比,Ni-Co/BaTiO3双金属催化剂具有更高的催化活性,更好的脱附和抗积炭性能,而且更容易还原。