动力堆模拟高放废液的甲醛脱硝及脱硝过程中的沉淀行为北大核心CSCD

两步法玻璃固化工艺中,高放废液可通过化学脱硝达到降低酸度的目的,常用的化学脱硝剂有甲酸、甲醛、蔗糖等。以甲醛为化学脱硝剂,对动力堆模拟高放废液进行脱硝及脱硝过程中沉淀行为进行研究。模拟高放废液在90℃、脱硝比例为1.0~2.0范围内进行脱硝,对脱硝后各物质运用电感耦合等离子发射光谱(ICP-OES)、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)、Raman光谱、X射线衍射(XRD)、热重分析仪(TG)进行分析。结果表明:脱硝后废液中NO_(3)^(-)含量明显降低,随脱硝比例增大,NO_(3)^(-)的含量逐渐降低,甲醛含量增加。脱硝过程中出现由Zr、Mo、La、Ce、Nd、Fe、Te、Pr、Cs、Sm、Cr、Sr、Y、Co、Ni组成的沉淀,沉淀的形成有两个过程:一个过程为形成颗粒状的结晶物Ln_(2)Zr_(3)(MoO_(4))_(9)(Ln=La、Ce、Nd、Pr、Eu、Sm)和MoO_(2);另外一个过程为形成由O、Fe、Zr、Mo、Te构成的无定形粉末物质;脱硝产物的热分解主要发生在约360℃以下。