热解燃烧废TBP／OK料液配制

针对在乏燃料后处理过程中积存的大量放射性废TBP/OK溶剂,热解燃烧是目前世界上公认的行之有效的处理方法。热解燃烧工艺的优点在于解决了磷酸腐蚀的难题。为此,需在TBP/OK溶剂中加入固磷剂、表面活性剂,配成均匀、稳定的料液。     

Pu(OH)4(am)与碳酸根的配位行为研究

为了解在惰气环境Pu(OH)_4(am)与碳酸盐溶液中HCO^-₃，CO^2-₃的配位行为，考察了放置时间对Pu总浓度的影响；同时也考察了pH值、碳酸根总浓度变化对碳酸盐溶液中Pu的主要存在形态及溶解总浓度的影响。实验结果表明，HCO^-₃离子与Pu(OH)_4(am)生成[Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-（lg K=-2.61±0.18, lgβ=54.25±0.18）或[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-（lgK=-2.61±0.18, lgβ=46.91±0.18）；CO^2-₃离子与Pu(OH)_4(am）生成[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-（lgK=-3.52±0.11, lgβ=53.33±0.11）。可能的配位反应方程式为： Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ = [Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-, Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ =[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-+2H₂O, Pu(OH)_4(am)+2CO^2-₃=[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-。     

吸附放射性碘、锝材料的筛选

用批式实验法,在25℃恒温条件下测定了15种国产矿物、工业产品在示踪的预平衡水或蒸馏水中对I~-和TcO_4~-离子的吸附比。结果表明,灰硒汞矿和杏壳活性炭对碘的吸附比为10~3mL·g~(-1)量级;锑赭石、杏壳活性炭和脆硫锑铅矿对锝的吸附比为10~4mL·g~(-1)量级。这些材料可被考虑用作回填材料的候选组分,以提高处置库阻滞碘、锝阴离子迁移的能力。试验材料在预平衡水中和去离子水中对碘、锝的吸附比的比较表明,尽管个别材料的两个吸附比相差5倍,但在多数情况下,相差仅在2倍左右。我们认为,使用示踪去离子水进行吸附材料的筛选是可行的。     

H2O2对Pu(Ⅴ)的还原动力学研究

在0.1 mol/L NaClO4溶液中研究了Pu(Ⅴ)与H2O2反应的动力学。测定了Pu(Ⅴ)与H2O2的反应速率。探讨了温度以及Fe2+，SO2-4，HCO-3，F-等无机离子的存在对反应的影响。实验结果表明，反应对Pu(Ⅴ)与H2O2呈一级，对溶液中H+呈-1级；速率方程可表示为： -dc(Pu(Ⅴ))/dt=(3.93±1.93)×10-9c(Pu(Ⅴ))c(H2O2)/c(H+)。 随着温度升高，反应速率明显加快，根据Arrhenius规律，计算出了反应的活化能为Ea=84 kJ/mol。地下水中Fe2+，SO2-4，HCO-3，F-等离子的存在，有利于Pu(Ⅴ)的还原。     

乏燃料溶解器的去污研究

以后处理主工艺流程离线设备——乏燃料溶解器作为去污对象，采用FL-AP去污工艺，经4步去污后，去污效果达到了去污要求（α污染水平≤4Bq/cm^-2，β污染水平≤40Bq/cm^-2）。该去污工艺对α、β的一步平均去污系数分别为2.2和2.4。溶解器解体检测结果表明，乏燃料溶解器的内表面沾污呈现不均匀分布。将挂片法和解体检测的结果以及FL-AP工艺去污废液的放射性测量结果相结合，可较确切地估算溶解器内表面去污前的放射性污染水平。     

Pu的吸附行为研究

本工作研究Pu在铁及其氧化物、花岗岩及组成花岗岩的单矿物上的吸附行为。研究结果表明:这些材料对Pu具有较强的吸附能力,且为表面配合物形式吸附;吸附行为均可用Freundlich吸附等温式来描述;实验环境中的氧浓度对Pu的吸附影响较小;Pu的吸附能力随水相pH(1.0～10.0)升高而增大,     

237Np(Ⅴ)在膨润土上的吸附行为研究

以甘肃红泉膨润土为预选的缓冲、回填材料,研究了核素237Np在该材料中的吸附行为.在大气和低氧(氧含量低于5×10-6 mol/mol的Ar气气氛)两种条件下,分别测定了237Np在混合型、Mg-型、Ca-型三种膨润土上的吸附分配比Kd值;并以混合型膨润土为例,研究了pH值和CO2-3浓度对Kd值的影响.得到如下主要结果(1)大气条件下,237Np在混合型、Mg-型、Ca-型膨润土上的吸附分配比Kd分别为47.3,52.0,42.4 mL/g;低氧条件下分别为89.3,38.8,29.0 mL/g;(2)低氧条件下,混合型膨润土在最终pH<9.2时,随着pH的升高,Kd值增大,在pH=9.2时,出现最大值;(3)在大气和低氧两种条件下,在Np(V)的浓度低于NaNpO2CO3的溶解度时,随着CO2-3浓度增加Kd值减小.结果表明,混合型膨润土对Np(V)有较好的吸附能力.     

^99Tc在膨润土中吸附行为

长寿裂变产物^99Tc是高放废物的主要成分之一。由于其毒性大，半衰期长，一直是研究的重点，在高放废物地质处置安全及环境评价中占有重要的地位。     

钚污染废水中钚的测定

本文提出了钚污染废水中钚的测定方法。分析试样加入~(238)Pu作产额指示剂,经湿灰化处理后,转成8N硝酸溶液,用亚硝酸钠调价,通过251×8型阴离子树脂交换柱,分别用8N硝酸和12N_1盐酸洗涤后,用含氢碘酸的12 N盐酸淋洗,洗脱液经硝酸-高氯酸处理除去有机物后,加盐酸蒸干,于酸性氯化铵体系电沉积。α谱仪测定。方法精密度≤±1.8%。     

中放废液水泥固化大体积浇注工艺可行性探讨

文章扼要地回顾国内外放射性废物处理处置发展趋向,试图对后处理厂中放废液水泥固化,从工艺角度进行大体积浇注浅地层埋藏处置方案的可行性探讨。本方案通过水泥固化基础配方,固化物性能及其安全性、经济性等详细讨论,对解决体积庞大的中放废液是一个有前途的方法。大体积浇注固化工艺就现在所预想到的问题和技术水平是基本可行的,选择合理的地质、地理环境,采取有效防御措施,对环境也是安全的。