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铀的水溶液化学形态是高放废物处置研究的重要内容之一。本实验采用电喷雾串联质谱(ESI-MS/MS)研究酒石酸-硝酸铀酰水溶液中铀酰形态,共分析出14种酒石酸铀酰和5种无机铀酰形态。每个铀酰基团可紧密结合1个酒石酸阴离子,并继续以较弱的形式络合1~2个酒石酸分子。实验中还发现了[(UO2HTarH2Tar)2]2+、[(UO2)3Tar(HTar)2(H2Tar)2]2+等酒石酸铀酰团簇形态。酒石酸铀酰形态中各络合键解离所需能量大小顺序为:铀酰间结合键>酒石酸阴离子-铀酰结合键>酒石酸分子-铀酰结合键。该研究对实际条件下铀与有机酸的水溶液形态研究具有指导意义。 相似文献
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采用三重四级杆质谱模拟并分析微观含铀分子化学键断裂形成新的物质的过程以探讨单质铀的产生机理。结果表明,含铀分子在质谱中离子化后经碰撞诱导解离可生成U+。研究还发现,硝酸铀酰溶液通过电喷雾可形成UO+2(m/z 270)、UO2OH+(m/z 287)、UO2H2OOH+(m/z 305)、UO2NO+3(m/z 332)、UO2(H2O)3NO+3(m/z 386)及双聚铀酰离子[(UO2NO3H2O)2NO3]+(m/z 762),在具有一定动能N2的碰撞下它们均可产生游离的U+。通过模拟实验推测,天然单质铀形成的微观机理为:在漫长地质年代中放射性核素持续衰变产生的能量粒子撞击含铀分子使其化学键断裂生成游离铀离子,在封闭或强还原性等特殊地质条件下形成单质铀并被保存下来。 相似文献
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