Re(Ⅶ)在辐照膨润土中的扩散行为研究

高庙子(GMZ)膨润土在长期深地质处置过程中会受到高放废物的辐照,物理化学性质可能会发生改变。本文采用贯穿扩散实验法,研究了pH=3.0和10.0条件下,Re(Ⅶ)在1MGy辐照的蒙脱石和膨润土中的扩散行为,并与未辐照的蒙脱石和膨润土相比较,得到了有效扩散系数De和有效孔隙率εacc。结果表明:pH=3.0时,De=(1.00~1.49)×10~(-11) m~2/s,εacc=0.09~0.14;pH=10.0时,De=(1.50~2.10)×10~(-11) m~2/s,εacc=0.07~0.11。随着酸度的增加,有效扩散系数和孔隙率基本不变,说明pH值对Re(Ⅶ)的扩散过程无影响。在蒙脱石中,辐照后的有效扩散系数降低;而在膨润土中,辐照后的有效扩散系数升高,这可能是由于γ辐照改变了膨润土除蒙脱石以外黏土的微观结构,有效孔隙率的增加导致Re(Ⅶ)扩散通道的宽度增加。但由于有效扩散系数和有效孔隙率的改变不大,γ辐照对Re(Ⅶ)的表观扩散系数的影响不明显。此外,De与εacc的关系可通过Archie定律表述,胶结因子n=1.7~2.4。     

Se(Ⅳ)在伊利石-蒙脱石混合物中的扩散行为

采用贯穿扩散法研究了Se(Ⅳ)(代替79Se(Ⅳ))在伊利石-蒙脱石混合物中的扩散行为。结果表明,蒙脱石的伊利石化对Se(Ⅳ)的迁移行为有明显影响,Se(Ⅳ)的有效扩散系数De从3.89×10-11 m2/s增加至18.1×10-11 m2/s。伊利石-蒙脱石混合物比例为1∶9~5∶5时,De的变化不明显,伊利石-蒙脱石混合物比例为6∶4时,De明显增大,表明矿物的优势组分对Se(Ⅳ)的扩散行为起主导作用。随着伊利石-蒙脱石混合物比例从1∶9增大至6∶4,Se(Ⅳ)的岩石容量因子由4.07降低至0.75,分配系数由22.7×10-4 m3/kg降低至1.95×10-4 m3/kg,它们均随伊利石含量的增加而降低,这表明由于伊利石对Se(Ⅳ)的吸附能力较蒙脱石弱,导致伊利石-蒙脱石混合物对Se(Ⅳ)的阻滞能力变弱,从而增大了Se(Ⅳ)的迁移能力。     

Re(Ⅶ)在塔木素黏土中的扩散行为

为确定阴离子在塔木素黏土中的扩散规律,本文采用毛细管法测定Re(Ⅶ)(模拟⁹⁹Tc(Ⅶ))在塔木素黏土中的扩散行为。首先,对辐照前后黏土的化学组分、比表面积、孔径和有机物含量进行了表征分析。其次,对压实密度、离子强度和酸度对Re(Ⅶ)在辐照前后塔木素黏土中扩散行为的影响进行了实验研究。结果表明,Re(Ⅶ)在辐照前后塔木素黏土中的扩散系数量级为10^-10 m/s。表观/有效扩散系数均随压实密度的增大而减小,有效扩散系数与孔隙率符合Archie定律,胶结因子分别为0.8和2.1。Re(Ⅶ)的表观/有效扩散系数随离子强度的增大而增大,这是因为离子强度增大,导致孔径增大,扩散加快。但Re(Ⅶ)在不同酸度下的扩散系数基本不变。此外,辐照使Re(Ⅶ)的扩散速度减小,这是因为辐照对黏土比表面积、孔径和有机物含量的影响造成的。     

Cs和I在某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线周围土壤中的扩散行为

裂变产物¹³⁷Cs和^129/131I是液态流出物中重点关注的核素，其产额高、迁移能力强，具有生物有效性，是核设施辐射环境安全评价的重要指标。本文以某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线下方浅层土壤及模拟地下水为实验材料，采用稳定同位素(¹³³Cs和¹²⁷I)替代开展贯穿扩散实验，通过自定义软件Pycharm对扩散数据进行拟合。结果表明，不同采样点的浅层土壤通过吸附作用阻滞Cs⁺扩散，Cs⁺的有效扩散系数为3.87×10^-11～4.31×10^-11 m²/s;而对于阴离子I^-,其所有采样点的固液分配系数K_d均趋近于0(1.75×10^-4～2.72×10^-7 L/g)、有效扩散系数为1.97×10^-11～2.61×10^-11 m²/s,表明弱吸附...