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为了解在惰气环境Pu(OH)4(am)与碳酸盐溶液中HCO-3,CO2-3的配位行为,考察了放置时间对Pu总浓度的影响;同时也考察了pH值、碳酸根总浓度变化对碳酸盐溶液中Pu的主要存在形态及溶解总浓度的影响。实验结果表明,HCO-3离子与Pu(OH)4(am)生成[Pu(OH)4(HCO3)2]2-(lg K=-2.61±0.18, lgβ=54.25±0.18)或[Pu(OH)2(CO3)2]2-(lgK=-2.61±0.18, lgβ=46.91±0.18);CO2-3离子与Pu(OH)4(am)生成[Pu(OH)4(CO3)2]4-(lgK=-3.52±0.11, lgβ=53.33±0.11)。可能的配位反应方程式为: Pu(OH)4(am)+2HCO-3 = [Pu(OH)4(HCO3)2]2-, Pu(OH)4(am)+2HCO-3 =[Pu(OH)2(CO3)2]2-+2H2O, Pu(OH)4(am)+2CO2-3=[Pu(OH)4(CO3)2]4-。 相似文献
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在0.1 mol/L NaClO4溶液中研究了Pu(Ⅴ)与H2O2反应的动力学。测定了Pu(Ⅴ)与H2O2的反应速率。探讨了温度以及Fe2+,SO2-4,HCO-3,F-等无机离子的存在对反应的影响。实验结果表明,反应对Pu(Ⅴ)与H2O2呈一级,对溶液中H+呈-1级;速率方程可表示为: -dc(Pu(Ⅴ))/dt=(3.93±1.93)×10-9c(Pu(Ⅴ))c(H2O2)/c(H+)。 随着温度升高,反应速率明显加快,根据Arrhenius规律,计算出了反应的活化能为Ea=84 kJ/mol。地下水中Fe2+,SO2-4,HCO-3,F-等离子的存在,有利于Pu(Ⅴ)的还原。 相似文献
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237Np(Ⅴ)在膨润土上的吸附行为研究 总被引:1,自引:1,他引:1
以甘肃红泉膨润土为预选的缓冲、回填材料,研究了核素237Np在该材料中的吸附行为.在大气和低氧(氧含量低于5×10-6 mol/mol的Ar气气氛)两种条件下,分别测定了237Np在混合型、Mg-型、Ca-型三种膨润土上的吸附分配比Kd值;并以混合型膨润土为例,研究了pH值和CO2-3浓度对Kd值的影响.得到如下主要结果(1)大气条件下,237Np在混合型、Mg-型、Ca-型膨润土上的吸附分配比Kd分别为47.3,52.0,42.4 mL/g;低氧条件下分别为89.3,38.8,29.0 mL/g;(2)低氧条件下,混合型膨润土在最终pH<9.2时,随着pH的升高,Kd值增大,在pH=9.2时,出现最大值;(3)在大气和低氧两种条件下,在Np(V)的浓度低于NaNpO2CO3的溶解度时,随着CO2-3浓度增加Kd值减小.结果表明,混合型膨润土对Np(V)有较好的吸附能力. 相似文献
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~(237)Np在膨润土中表观扩散系数的测定 总被引:4,自引:1,他引:4
在大气和低氧条件下使用静态背对背扩散法测定了237Np在红泉膨润土中表观扩散系数Da值。实验结果如下:大气条件下237Np在混合型、Ca 型、Mg 型膨润土中的Da值分别为3 9×10-13,5 6×10-13,8 4×10-13m2/s;低氧条件下相应的Da值分别为3 4×10-13,4 7×10-13,3 1×10-13m2/s。在大气条件下以混合型膨润土为例,使用扩散池方法测得237Np的表观扩散系数Da值为8 2×10-12m2/s。 相似文献
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Pu在花岗岩中的吸附行为 总被引:8,自引:6,他引:2
为了解Pu在甘肃北山地区地下深度约为600 m的花岗岩中的吸附行为,研究了各种水质(重蒸水、模拟地下水、BS03井地下水)、pH值(3.0~10.0)、CO32-离子浓度(4.0×10-3~1.0×10-1mol/L)、氧浓度等因素对吸附的影响。通过对吸附后水相物化参数(如pH值、Eh、电导率等)、Pu的价态、固相表面特征参数(比表面、孔径、总孔容等)等数据的比较以及解吸实验结果,推测可能的吸附机理:Pu在花岗岩上以表面配合物的形式吸附,且可用Freundlich吸附等温式描述。 相似文献
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本工作在低氧条件下测定了Pu在BS03井地下水中的溶解度,探讨了不同还原剂种类、地下水pH值、地下水Eh值、CO2逸度等因素对Pu溶解度的影响,同时对溶解平衡后的水相中可能存在的Pu价态进行了测定。实验结果表明:分别以NaNO2、FeO为还原剂时,Pu在BS03井地下水中主要存在价态为四价,可能存在的形态为Pu(OH)4、Pu(OH)^5-及Pu(Ⅳ)与CO3^2-离子的系列配合物;溶液pH值对Pu(Ⅳ)在BS03井地下水中的溶解度影响不大;在地下水中不加任何还原剂时,溶解平衡后Pu在地下水中的主要存在价态为四价,但伴有三价、五价存在,溶液pH值对Pu溶解度影响不大。经数学计算分析,气相中的CO2、水相pH值和Eh值是影响Pu溶解度的关键因素。 相似文献
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以甘肃红泉膨润土为预选的缓冲、回填材料,研究了核素237Np在该材料中的吸附行为。在大气和低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol的Ar气气氛)两种条件下,分别测定了237Np在混合型、Mg 型、Ca 型三种膨润土上的吸附分配比Kd值;并以混合型膨润土为例,研究了pH值和CO2-3浓度对Kd值的影响。得到如下主要结果:(1)大气条件下,237Np在混合型、Mg 型、Ca 型膨润土上的吸附分配比Kd分别为:47.3,52.0,42.4mL/g;低氧条件下分别为:89.3,38.8,29.0mL/g;(2)低氧条件下,混合型膨润土在最终pH<9.2时,随着pH的升高,Kd值增大,在pH=9.2时,出现最大值;(3)在大气和低氧两种条件下,在Np(V)的浓度低于NaNpO2CO3的溶解度时,随着CO2-3浓度增加Kd值减小。结果表明,混合型膨润土对Np(V)有较好的吸附能力。 相似文献