微生物在煤炭脱硫中的应用

综述了微生物脱硫的分类、作用机理和影响因素,并对存在问题及研究方向作了展望。     

不同N源无定形TiO2/g-C3N4光催化还原Re(VII)性能

为探究不同N源对无定形TiO₂/g-C₃N₄(TCN)复合材料光催化还原Re(VII)的影响, 通过热分解不同前驱体(尿素Urea、硫脲Thiourea和三聚氰胺Melamine)制备g-C₃N₄, 再分别与无定形TiO₂复合, 制备了三种TCN复合光催化剂。通过不同分析手段对材料进行表征, 并比较了不同TCN复合材料光催化还原去除Re(VII)的活性差异。结果表明, U-TCN(尿素为N源)具有更均匀的表观形貌, 最大的比表面积(474 m²/g), 最优异的光吸收性能, 对Re(VII)的光催化还原效率(90%)明显高于T-TCN(20%)和M-TCN(15%)。通过复合材料的瞬态光电流和电化学阻抗(EIS)分析光催化机理, 证明U-TCN光生电子空穴分离效率最高; 电子顺磁共振波谱(EPR)分析表明U-TCN产生的羟基自由基(?OH)更多, 因此与甲酸反应产生的强还原性?CO₂^-自由基更多, 从而更有利于Re(VII)的还原; 利用同步辐射X射线吸收光谱分析Ti元素价态及配位环境, 表明U-TCN还具有优异的光化学稳定性。本研究揭示了不同N源对所制备TCN复合材料光催化性能的影响, 并发现了一种可用于实际废水中光催化还原去除Tc(VII)的优选材料。     

联吡啶二酰胺配体对U(Ⅵ)/Mo(Ⅵ)的萃取分离及机理

针对U(Ⅵ)/Mo(Ⅵ)分离的问题，本文合成了3种不同烷基取代基的联吡啶二酰胺配体。采用溶剂萃取和光谱分析分别探究配体对U(Ⅵ)/Mo(Ⅵ)分离性能和萃取机理。实验结果表明：3种配体均可以实现U(Ⅵ)和Mo(Ⅵ)之间的高效分离，分离因子在最优条件下甚至达到～2 000。选用3种反萃剂进行反萃实验，3次反萃率均接近100%,该类配体具有良好的循环利用潜力。结合斜率分析、质谱滴定和红外光谱等手段进一步阐述相关配位化学及萃取机理。3种配体均可以实现U(Ⅵ)/Mo(Ⅵ)的高效分离，为U(Ⅵ)/Mo(Ⅵ)分离配体设计提供了重要参考。     

2-氯咪唑并[1,-α]吡啶-3-磺酰胺的合成

2-氯咪唑并[1,-α]吡啶-3-磺酰胺是合成低毒长效除草剂咪唑黄隆的重要中间体,以2-氯咪唑并[1,-α]吡啶为起始原料,采用氯磺酸磺化法合成了2-氯咪唑并[1,-α]吡啶-3-磺酰胺.采用单因素法优化了实验条件,并利用傅立叶变换红外光谱仪（FTIR）和质谱仪（MS）等手段对产物的结构进行了分析和表征.实验结果表明,磺酰化反应的最佳反应时间为4 h,氯磺酸与2-氯咪唑并[1,-α]吡啶的用量比为1.2：1,加入三乙胺可将收率由15.4%提高到70%以上;氨解反应的最佳反应时间为3 h,反应温度为27 ℃,加入乙腈可将收率由60.1%提高到79.6%;方案经改进后,总反应时间缩短3 h,收率提高了5.5%.     

U(Ⅵ)在N_(1113)NTf_2离子液体中的电化学行为

研究了U(Ⅵ)在疏水性离子液体双三氟甲基磺酰亚胺化三甲基丙基季铵盐(N1113NTf2)中的电化学氧化还原过程。利用循环伏安法,确定了U(Ⅵ)在离子液体中的如下还原过程:大量U(Ⅵ)直接在电极表面还原为U(Ⅳ),电极反应受电荷迁移和物质扩散共同控制。随后,U(Ⅳ)在离子液体中继续被还原生成U(Ⅲ)。在低浓度下电极反应U(Ⅵ)→U(Ⅲ)的过程是准可逆过程,但随着U(Ⅵ)浓度增大,此反应转变为不可逆过程。利用恒电位沉积方法,实验得到了具有不同形貌的沉积产物,X射线衍射(XRD)分析表明此沉积产物为UO2。     

铀在离子液体中的物种及电化学行为研究进展

总结了近年来离子液体用于铀的水法及干法后处理相关的基础研究成果,主要内容包括铀在离子液体中的存在物种及电化学行为研究,归纳和分析了其中关键的科学问题。同时,基于当前的研究现状展望了离子液体在铀的净化分离方面的应用研究前景。     

磷酸酯功能化介孔硅材料对钍（Ⅳ）的吸附性能

钍作为潜在的核能资源,其净化富集对未来核能发展具有重要的研究价值。本文利用静态批式方法研究磷酸酯功能化介孔硅材料（NP10）对Th(Ⅳ)的吸附行为,考察Th(Ⅳ)起始浓度、pH、吸附时间、离子强度、固液比以及温度等对吸附的影响。实验结果表明,在（14±1）℃（室温）条件下,NP10对Th(Ⅳ)的吸附30min即达到平衡,最大吸附容量为149mg/g。当吸附温度升至40℃时,吸附容量可进一步增加到192mg/g;pH对吸附的影响较大,当pH在0.9～4范围内时,NP10对Th(Ⅳ)的吸附容量随着pH增大而显著增大;相比而言,溶液离子强度对吸附影响不大;此外,固液比对吸附影响很大,随着吸附剂用量增加,NP10对Th(Ⅳ)的吸附效率逐渐增加并趋于100%。     

双势阱平面离子阱的设计与模拟研究

双势阱平面离子阱作为离子收集与聚焦装置,2个势阱可分别实现进入离子的收集和约束离子的可控冷却及抛出,相比于单势阱平面离子阱,其对离子的收集与聚焦更加充分。本工作利用SIMION 8.1离子光学模拟软件,研究离子阱工作的4个阶段,即离子收集、离子转移、离子冷却和离子抛出。模拟得到离子阱的工作周期可从1 ms延长至超过10 ms,总离子传输效率为83%,离子通量上限达1.6×10⁶个。此外,充分冷却的离子从离子阱中抛出,具有1.0、1.0 mm的径向直径,24 mrad、16 mrad的角度标准偏差,15 eV的能量标准偏差。双势阱平面离子阱的工作周期、离子通量、抛出离子均满足多次反射飞行时间质量分析器的工作需要,并可与其耦合,为其提供通量高、状态集中的引入离子。     

2-氯咪唑并[1,2-α]吡啶-3-磺酰胺的合成

2-氯咪唑并[1,2-α]吡啶-3-磺酰胺是合成低毒长效除草剂咪唑黄隆的重要中间体,以2-氯咪唑并[1,2-α]吡啶为起始原料,采用氯磺酸磺化法合成了2-氯咪唑并[1,2-α]吡啶-3-磺酰胺.采用单因素法优化了实验条件,并利用傅立叶变换红外光谱仪(FT IR)和质谱仪(M S)等手段对产物的结构进行了分析和表征.实验结果表明,磺酰化反应的最佳反应时间为4 h,氯磺酸与2-氯咪唑并[1,2-α]吡啶的用量比为1.2¨1,加入三乙胺可将收率由15.4%提高到70%以上;氨解反应的最佳反应时间为3 h,反应温度为27℃,加入乙腈可将收率由60.1%提高到79.6%;方案经改进后,总反应时间缩短3 h,收率提高了5.5%.     

微生物-浮选脱硫的影响因素研究

采用氧化亚铁硫杆菌，通过微生物预处理-浮选联合工艺流程，对高硫煤进行了脱硫试验，重点考察了菌种的诱导驯化、预处理时间、矿浆浓度，pH值等因素对浮选脱硫效果的影响．研究结果表明，微生物-浮选脱硫是一种高效的脱硫方法，菌种的诱导驯化、体系的pH值、矿浆浓度、预处理时间等因素对脱硫效果有着显著的影响．