电感耦合等离子体质谱测定铀样品年龄方法研究

铀样品年龄与生产时间密切相关,是核法证学调查核材料来源属性的一个重要参数。本文研究建立了利用²³⁰Th/²³⁴U原子数比测定铀样品年龄的分析方法。分别用²²⁹Th和²³³U稀释剂进行铀样品同位素稀释,利用TEVA树脂对样品中的铀和钍进行分离处理,用多接收电感耦合等离子体质谱测量²²⁹Th/²³⁰Th和²³³U/²³⁴U原子数比,根据铀年龄计算公式通过²³⁰Th/²³⁴U原子数比可得到样品的铀年龄。采用该方法对CRM U850和U010标准样品进行了年龄测定,结果与美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的测量结果一致,但较实际年龄偏大,可能是由于生产时纯化过程不完全,导致有残留的²³⁰Th在样品中。本文所建立的方法可用于铀样品²³⁰Th-²³⁴U模型年龄的测定,为核法证学调查提供重要信息。     

乏燃料溶解尾气中氙的取样分离及稳定同位素比的测量

采用活性炭低温收集的方法对空气中的氙（Xe）进行收集，经活性炭初步分离后，再用5Å分子筛进一步分离纯化，获得可用于气体质谱仪测量的Xe样品，然后采用气体质谱仪对Xe的稳定同位素比（R）进行准确测量。研究确定了活性炭、分子筛对Xe的分离性能与操作条件，建立了Xe的收集和纯化方法。对空气中R(¹³⁴Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³¹Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³²Xe/¹²⁹Xe)测量的相对标准偏差分别为0.32%、0.15%、0.14%(n=3)。采用该法对乏燃料剪切、溶解尾气中的Xe进行了取样、纯化、测量，并利用Xe同位素比计算了乏燃料燃耗。结果表明：采用R(¹³²Xe/¹³⁴Xe)推算的燃耗比R(¹³¹Xe/¹³⁴Xe)更接近真实值，与真实值的偏差在20%左右。     

~(235)U/~(231)Pa质谱法测铀年龄

建立了同位素稀释-多接收电感耦合等离子体质谱法测~(235)U/~(231)Pa原子比得到高浓铀年龄的方法。经过两次TTA萃取-反萃后从母体237 Np中分离得到233Pa稀释剂,Pa中去Np的去污因子均在200以上。在用标准物质CRM U900对233Pa稀释剂的浓度进行标定后,分别以233 U、233 Pa作为~(235)U、231 Pa的稀释剂,质谱测得~(235)U/~(231)Pa原子比计算高浓铀年龄,采用该法对标准物质CRM U850进行年龄测量,其结果与参考值的相对偏差为1.97%。该法可用于核法证与核保障监督中的高浓铀年龄测定。     

乏燃料溶解尾气中氙的取样分离及稳定同位素比的测量

采用活性炭低温收集的方法对空气中的氙（Xe）进行收集,经活性炭初步分离后,再用5Å分子筛进一步分离纯化,获得可用于气体质谱仪测量的Xe样品,然后采用气体质谱仪对Xe的稳定同位素比（R）进行准确测量。研究确定了活性炭、分子筛对Xe的分离性能与操作条件,建立了Xe的收集和纯化方法。对空气中R(¹³⁴Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³¹Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³²Xe/¹²⁹Xe)测量的相对标准偏差分别为0.32%、0.15%、0.14%(n=3)。采用该法对乏燃料剪切、溶解尾气中的Xe进行了取样、纯化、测量,并利用Xe同位素比计算了乏燃料燃耗。结果表明：采用R(¹³²Xe/¹³⁴Xe)推算的燃耗比R(¹³¹Xe/¹³⁴Xe)更接近真实值,与真实值的偏差在20%左右。     

毛发中铀的二次离子质谱分析研究

毛发对人体微量元素有一定的蓄积效应,且作为一种无创生物检材,在核取证、环境监测、职业暴露检测、医学等领域逐渐受到重视。目前,大多采用整体分析技术测量毛发中元素的平均含量,毛发微区分析相关研究较少。为拓展毛发分析方法应用,本研究通过喂养大鼠硝酸铀酰溶液的方式获得含铀量较高的鼠毛样品,对毛发样品预处理方法、毛发中铀的二次离子质谱（SIMS）测量方法开展研究。结果表明,使用SIMS测量毛发时,样品靶表面刻槽能有效提升信号强度稳定性;样品表面镀铜能有效降低表面电荷积累并减少多原子离子对铀离子信号干扰。使用多接收电感耦合等离子体质谱仪（MC-ICP-MS）和SIMS对鼠毛中铀分布、平均铀含量及同位素比进行测量。结果表明,该方法能有效判断大鼠是否摄铀,分辨大鼠摄铀类型。本研究可为毛发样品溯源分析提供技术支持,对毛发中微量元素的分析研究具有重要意义。