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利用磷肥工业副产的氟硅酸为原料,在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)溶液中与氨水和钛酸四丁酯(TBOT)反应,水热陈化制取钛硅介孔分子筛,通过改变水热时间、CTAB的加入量、硅钛比和模板剂的脱除方法研究实验条件对钛硅介孔分子筛的结构和性能的影响,采用氮气吸脱附、扫描电镜、透射电镜和固体紫外漫反射对样品进行表征。结果表明,SiO2:CTAB:TBOT:NH3:H2O的摩尔比为1:1.50:0.03:10:150,水浴时间为5 h时,所得样品的比表面积可达1116 m2·g-1,介孔体积为0.79 cm3·g-1。合成的钛硅介孔分子筛作为催化剂应用于环己烯环氧化反应,环己烯的转化率可达68.10%,环氧环己烷产物选择性为96.60%,Ti活性位的转化频率达到99.5 h-1。该方法可以提高磷肥副产低浓度氟硅酸的附加值,降低钛硅介孔分子筛催化剂的生产成本。 相似文献
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乙烯催化齐聚和芳构化是烯烃高值化和合成液体燃料的关键过程,采用NH3-TPD谱图分析计算方法得到的探针分子脱附活化能作为催化剂的酸位点强度分布的参数,结合线性自由能理论在Br?nsted方程中引入酸强度对反应的影响因子γ作为动力学方程参数关联探针分子脱附活化能与反应活化能,明确固体酸酸强度的基准在催化动力学方程中的物理意义。建立同为MFI拓扑结构 Si /Al摩尔比为12.5、19、25、60、70的ZSM-5分子筛催化剂上不同酸强度位和乙烯齐聚及芳构化中氢转移、齐聚、芳构化各单元步骤以及对应的烷烃、低碳烯烃和芳烃产物分布的定量关系。根据拟合得到动力学参数γ可以发现不同强度的酸位点对乙烯齐聚及芳构化具有不同的作用系数。氨脱附活化能(DAE)为90 kJ·mol-1的酸位点是氢转移反应的主要活性位点,而对于乙烯齐聚反应中主要的活性酸位点为DAE 90 kJ·mol-1和124 kJ·mol-1,DAE为150 kJ·mol-1的酸位点是芳构化反应的主要活性位点。 相似文献
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Pd-Cu/La_(0.5)Pb_(0.5)MnO_3上氧化羰基化合成碳酸二苯酯 总被引:3,自引:1,他引:3
针对氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应过程在低氧浓度下催化剂活性低的特点,研制出一种高效负载型双金属催化剂Pd-Cu/La0.5Pb0.5MnO3,并采用向反应体系中连续通入CO、O2的混合气体对苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)。实验表明,Pd-Cu/La0.5Pb0.5MnO3催化剂适宜的n(Cu)∶n(Pd)=1∶1,在苯酚50 g,催化剂1.0 g,通氧速度15 mL/min,CO进料速度285 mL/min,反应压力1.0 MPa,反应温度80℃条件下,反应5 h时,DPC产率达16.4%。 相似文献
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采用旋转填充床液液相共沉淀法制备了钙钛矿复合氧化物La0.5Pb0.5MnO3,以其作为载体制备了0.5%Pd(质量分数)/La0.5Pb0.5MnO3催化剂合成碳酸二苯酯。为了提高催化剂的活性,采用聚乙二醇(PEG)为分散剂对载体表面改性,通过XRD,SEM,BET手段对其物性进行表征,并对催化剂进行了活性评价。结果表明:PEG良好的空间位阻效应可以增加载体的分散度和比表面积,提高催化剂的活性。PEG10 000浓度为0.001 5 mol/L时效果最佳,载体比表面积达53.73 m2/g。反应温度65℃,总压5 MPa,p(CO)∶p(O2)=94∶6,反应3 h,DPC收率达13.30%。反应9 h,该条件下DPC收率可达21.90%。 相似文献
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采用液液相共沉淀法在旋转填充床中合成钙钛矿型复合氧化物La0.5Pb0.5MnO3的前驱体,再经高温焙烧后制备出碳酸二苯酯合成催化剂的载体材料。考察了旋转填充床转速、反应物流量和添加分散剂PEG对La0.5Pb0.5MnO3物性的影响,通过XRD、BET、SEM、粒度分析手段对载体进行表征。结果表明,旋转填充床转速为1200r.min-1,反应物流量为80L.h-1,加入PEG10000时可制备出纯晶相的钙钛矿载体,相应的载钯(Pd占载体质量的0.5%)催化剂在氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应中的活性最好。当反应总压为5MPa、CO/O2分压比为96:6、反应时间3h、反应温度65℃时,碳酸二苯酯收率可达13.30%。 相似文献
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应用从头算方法和密度泛函理论计算杂原子MFI分子筛(A1,Ga,B)的Brφnsted(Br)酸结构与酸强度的关系.建立了2T桥羟基簇(T12-O24H-Si(T12=Al,Ga,B))和末端硅羟基簇结构模型,应用质子亲合势,羟基的键长,羟基中氢的电荷数,羟基的离子性,相对电负性,氨的吸附热作为酸强度参数.计算结果表明:应用RBLYP方法和DNP基组对杂原子H-MFI分子筛(A1,Ga,B)的Br酸强度可以进行合理的预测,其强度顺序为:Si(OH)相似文献
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以Pd-Cu/La0.5Pb0.5MnO3为催化剂,采用固定床反应器较为系统地考察了反应温度、压力、气体和液体流率、溶剂等因素对苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)反应的影响。结果表明:以碳酸二甲酯为溶剂、四丁基溴化铵为助催化剂,当反应液中苯酚的质量分数为30%,混合气体中氧气的质量分数为5%,反应液体体积流量为10mL/m in,反应气体体积流量为200 mL/min,反应温度80℃,反应压力为2.5 MPa,DPC的收率为4%左右,DPC的选择性在99%以上,具有较好的应用前景。 相似文献
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