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为研究氨水改性对具有MFI结构的Silicalite-1分子筛催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响,选用两种水热合成工艺合成了单斜和正交两种晶系的Silicalite-1分子筛,并用氨水分别对其进行改性处理。通过XRD和IR表征考察了不同合成方法、不同的处理温度、时间等因素对催化剂晶体结构、表面硅羟基的影响。表征结果说明氨水处理时间和温度可能会改变分子筛的晶系、表面硅羟基的强度和种类。改性前后Silicalite-1催化Beckmann重排反应评价的结果说明重排反应的主活性中心是硅羟基窝,但活性中心和MFI结构的晶系没有关系。碱处理能够减弱副反应活性中心末端硅羟基,提高催化剂的稳定性和产物己内酰胺的选择性。 相似文献
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为了研究网格模型简化形式和网格分块策略对模拟精度的影响,对喷雾造粒塔进行了多组网格划分并将数值模拟结果与实验结果进行了对比。结果表明:采用简化的网格模型得到的模拟结果无论是数值大小还是变化趋势与实验结果偏差较大;采用无简化喷嘴网格模型(喷嘴出口网格垂直映射)得到的模拟结果有所改善,而建模时考虑了射流方向和物理耗散的无简化喷嘴网格模型得到的模拟结果效果最佳。因此在网格模型简化后需要对模拟结果进行对比验证,而且不能忽视网格分块策略对模拟精度的影响。 相似文献
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利用催化剂百吨级中试评价装置,对自主开发的费托合成CNFT-1浆态床铁基催化剂进行了工业运行条件下的2 000 h长周期连续运转试验。催化剂百吨级中试评价装置内浆态床反应器总高28 m,直径DN200,配备有催化剂活化系统、费托合成反应系统、蒸汽包取热系统、催化剂在线置换系统、蜡过滤系统、产物分离系统、气体循环和尾气计量系统等。2 000 h长周期连续运转试验期间CNFT-1催化剂活化温度为250~270℃,活化压力为2.5~3.0 MPa,恒温时间24 h;费托合成反应温度260~270℃,反应压力3.0 MPa,催化剂装填量15 kg。2 000 h长周期性能评价结果表明CNFT-1催化剂在置换率为质量分数13%、置换周期为5~7 d的条件下,百吨级中试评价装置稳定运行,催化剂各项性能数据平稳。其中CO总转化率为95%~96%,CO_2选择性20%,CH_4选择性为2.2%~2.4%;C~+_3收率保持在170~180 g/m~3(标准状态),C~+_3时空产率为0.94~1.05 kg/(kg·h)。当量置换周期为5 d时,每千克催化剂产C~+_3数值保持在700 kg左右,置换周期增加为7 d时,每千克催化剂产C~+_3量数值接近1 000 kg。催化剂耐磨性好,重质蜡中铁含量低于25μg/g。长周期稳定运转试验产品中轻质油品主要组分集中于C_6~C_9,重质油主要组分集中于C_(13)~C_(20),重质蜡主要组分集中于C_(25)~C_(42),合成水中含氧化合物主要组分为正构醇。2 000 h长周期连续运转试验结果表明在煤基浆态床费托合成工业装置工艺条件下,CNFT-1催化剂各项性能指标满足工业生产要求值,完全具备工业应用条件。 相似文献
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为研究费托(Fischer?Tropsch, FT)催化剂在气固流化床内的流动过程,分析了催化剂的主要物性参数,在不同直径流化床内测量了各表观气速下FT催化剂的流动特性,并与广泛应用的流化催化裂化(Fluid Catalytic Cracking, FCC)催化剂的流态化行为进行了对比。结果表明,同为A类颗粒,相较于FCC催化剂,由于FT催化剂的休止角较小(约为FCC催化剂的75%),其临界流化速度较小、床层膨胀高度和气节高度较小;两种催化剂在流化床内流化过程基本相似,随表观气速增大依次出现膨胀、鼓泡、湍动等流型,但各流型转变时的临界速度差异较大。催化剂物性参数对流化特性影响较大,FT催化剂在各阶段流化过程均相对稳定,有利于催化剂在流化床内均匀分布,其气固接触效果优于FCC催化剂;不同催化剂床层高径比下气节高度变化的转折点与流型存在对应关系,可将气节高度随表观气速的变化关系作为判断湍动流化区内流型临界速度的依据。 相似文献
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费托合成反应是强放热的气液固三相反应,为有效移热及提高目标产物产率,应加强费托合成反应器的研发,系统介绍了工业上几种费托合成反应器的特点、应用规模等,论述了近几年已经或有望进行工业化应用的几种费托合成反应器,如固定床反应器、流化床反应器、浆态床反应器等,并比较了各类反应器的优劣,最后对费托合成反应器的选型和发展提出了建议和展望。固定床反应器技术成熟,产品容易分离,催化剂损失少,但是移热效果较差;浆态床反应器,反应物混合均匀,移热效果好,但产品固液分离较为困难;流化床反应器可以在高温下运行,生产高价值的轻烃产物,但催化剂消耗较大。研究认为,如果目标产品是以分子质量较大的柴油和石蜡为主,建议选择浆态床反应器;如果目标产品是生产烯烃等化学品,建议选择固定流化床反应器。 相似文献
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气体分布器是费托合成浆态床反应器的主要内构件,影响反应器的流体力学状态和反应性能。根据已有的工程实际经验设计了多层结构的管式气体分布器,以充分利用底部封头的空间。在给定的5层气体分布器整体尺寸及基准设计条件下,采用计算流体力学方法 (CFD)对其进行模拟计算和结构优化。首先气体按三维稳态不可压缩流体处理,由于分布器喷嘴出口处于湍流状态,因此选用SST-kω单相湍流模型以匹配分布器存在曲率流动的工况;随后在流体的连续性方程和动量方程等控制方程基础上建模,采用计算流体力学软件STAR-CCM+求解方程组,并对多层气体分布器的三维流场进行数值模拟,发现基准设计条件下的分布器存在偏流和流量分布不均的问题;最后,以各层喷嘴的数量、直径和长度为设计变量,以气体分布均匀性为目标函数,在分布器喷嘴出口气体速度不高于75 m/s的限制条件下,采用SHERPA算法,对15个设计参数进行了120次迭代计算和优化,优化过程覆盖了各参数的取值范围。优化结果为每层喷嘴数量在9~15个、喷嘴半径在9~14 mm、喷嘴长度接近150 mm的上限,调节流体通过的压降,克服分布器各层最大的静压差,使气体在各层环形分布管之... 相似文献