排序方式: 共有19条查询结果,搜索用时 15 毫秒
1.
负载型金属催化剂的催化性能主要取决于金属活性中心的设计.本工作采用密度泛函理论计算研究了氮掺杂石墨烯(NC)负载不同金属活性中心,即同核双原子(CuCu@NC,RhRh@NC和CoCo@NC)和异核双原子催化剂(CuRh@NC,RhCo@NC和CuCo@NC)上合成气合成C2氧化物反应.结果 表明:6类双原子催化剂均具... 相似文献
2.
采用密度泛函理论(DFT)方法对单空缺石墨烯负载的Pd单原子(Pd/SVG)催化剂上H2还原NO的反应进行了研究,探究了Pd/SVG上NO还原生成N2和NH3的路径。在Pd/SVG上NO容易加氢形成HNO,需要的活化能为67.0 kJ·mol-1,显示了极高的催化活性。N2生成的有利路径为NO活化生成HNO后,HNO继续加氢生成中间体NH2O和NH2OH,然后NH2OH解离生成NH2和OH,生成的NH2中间体结合NO形成NH2NO,然后NH2NO异构化形成的NHNOH再经解离生成N2与H2O,这个过程中的决速步骤为NH2NO分子内氢转移生成NHNOH,能垒为144.3 kJ·mol-1。对于NH3的生成,从NO的活化到中间体NH2的形成与N2的形成过程相同,最后NH2加氢即可形成NH3,这个过程中的决速步骤为NH2O加氢生成NH2OH,能垒为86.4 kJ·mol-1。比较生成N2和NH3的决速步能垒可见,Pd/SVG催化剂上NO经H2还原更容易形成NH3。本研究为石墨烯负载型Pd基催化剂上H2还原NO的实验及工业应用提供理论参考。 相似文献
3.
4.
The free-radical growth mechanisms for the formation of polycyclic arenes (PCAs) were constructed based on the block unit of benzene, and were calculated by the quantum chemistry PM3 method. Two kinds of reaction paths are proposed and discussed. The calculation results show that the formation of PCAs is only controlled by the elimination of H atom from benzene, and the corresponding activation energy is 307.60 kJ8226;mol-1. H2 is only the ef-fluent gas in our proposed reaction mechanism, and the calculation results are in accord with the experimental facts. 相似文献
5.
为了探究Rh催化剂的烧结现象及提高催化剂的稳定性,采用密度泛函理论研究了不同温度下CO,H_2和H_2S气氛下Rh物种在Rh(111)表面上的扩散速率。结果表明:在CO和H2气氛下,随着温度的升高,Rh-CO和Rh-H复合体的迁移速率增大,CO和H_2加速了Rh表面物种的扩散,进而促进了Rh的烧结;在H2S气氛下,Rh-S复合体的形成能是负值,Rh表面上非常容易形成Rh-S复合体。尽管H_2S的浓度仅为几个10-6数量级,但是Rh-S复合体的迁移速率远远大于Rh团簇、Rh-CO和Rh-H复合体的迁移速率。因此,Rh催化剂对H2S极其敏感,表现出较低的耐硫性。 相似文献
6.
巯基-乙烯基反应是点击化学中的一类重要反应,在紫外光固化过程中通过添加巯基化合物可以克服自由基聚合过程中的氧阻聚、光引发剂小分子碎片等,因而近年来在紫外光固化过程中引入巯基-乙烯基点击反应成为紫外固化材料领域的前沿研究内容。文中综述了近年来巯基-乙烯基点击反应在紫外光固化过程中的研究成果,详细介绍了巯基-乙烯基反应在紫外光固化过程中的优缺点、反应机理、分子选择及分子设计原理,最后对巯基-乙烯基反应在紫外光固化过程中的进一步应用前景做了展望。 相似文献
7.
8.
采用溶胶凝胶法合成NiMoAl催化剂前躯体,分别在空气、氮气和液体石蜡3种环境中对其进行热处理制得3种NiMoAl加氢脱氮催化剂。利用X射线衍射(XRD)、热重-质谱联用仪(TG-MS)、氮气物理吸附、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和透射电镜(TEM)对催化剂进行物化性质分析,以喹啉加氢脱氮探针反应,考察前躯体热处理方式对NiMoAl催化剂的加氢脱氮性能的影响。结果表明:与空气气氛焙烧相比,经液相热处理制得的NiMoAl催化剂具有更大的孔体积和更高的活性金属分散度,而采用氮气气氛焙烧使催化剂表面出现了MoS2聚集现象;与其他热处理方法相比,经液相热处理制备的NiMoAl催化剂在喹啉加氢脱氮反应中表现出更高的脱氮产物选择性。 相似文献
9.
10.
为了减少CO氧化偶联制DMO反应中Pd催化剂的用量,设计了一系列单原子Pd催化剂,并通过DFT理论计算详细研究了Pd_1-M(M=Al,Cu)单原子催化剂(SACs)对该反应的影响。结果表明:首先,由于Pd_1-Al SAC结构不稳定,导致该催化剂不能用于CO氧化偶联制DMO反应;其次,Pd_1-Cu SAC对该反应有出色的活性,同时也达到了减少贵金属Pd用量的目的,但其对DMO生成的选择性很不理想,需要在后续的研究中进一步提高。 相似文献