KNO3/Al2O3催化环戊二烯甲基化反应

研究了固体碱KNO3/Al2O3(KNA)催化合成甲基环戊二烯的反应性能,考察了KNO3负载量、反应温度、反应时间以及酸碱性位中毒等因素对环戊二烯甲基化反应的影响。结果表明,KNO3负载量为质量分数26%时样品的催化活性最高,450℃时能催化转化33%的环戊二烯,甲基环戊二烯的选择性达到86%。催化剂通过原位氧气焙烧除去积炭即可恢复活性。     

介孔-微孔复合分子筛的合成及其亚硝胺吸附性能

通过附晶生长法合成了介孔-微孔复合分子筛MNY和SZ,并选择挥发性吡咯烷亚硝胺NPYR作为靶标分子,考察复合孔材料在不同温度下的吸附性能.结果表明,453 K下当NPYR的进样量为1.10 mmol/g时,复合孔材料MNY能吸附0.935 mmol/g,远高于NaY和MCM-41机械混合材料的吸附量之和(0.51 mmol/g).     

低碳烃在甲醇中溶解度测定与热力学计算

将SetaramBT2.15微量热仪温度控制系统成功引入恒定容积法,系统测定了低温条件下CH_4,C_2H_4和C_2H_6在甲醇中的溶解度。通过对CO_2在甲醇中溶解度数据的测量,验证测量装置的可靠性。结果表明:在-20—-30℃,CH_4,C_2H_4和C_2H_6在甲醇中的溶解度随温度降低而升高,随分压升高而增大,且CH_4和C_2H_4的溶解度在所测条件下符合亨利定律;而C_2H_6的溶解度在压力升高后,溶解度与压力不符合线性关系。通过PC-SAFT状态方程对所测气体溶解度进行热力学计算,结果表明PC-SAFT状态方程能够很好地关联CH_4,C_2H_4和C_2H_6在甲醇中的溶解度,并可准确描述气体溶解度随温度、压力的变化趋势,所得热力学模型可用于低碳烃吸收的工艺计算中。     

二氧化碳甲烷化催化剂及反应机理研究进展

在“双碳”目标的背景下，明确碳处理路径至关重要。利用可再生能源制得的氢，将二氧化碳(CO₂)通过甲烷化反应制备合成天然气(SNG)被广泛认为是一种高效、有前景的碳捕集利用技术，有望实现碳循环利用。近年来，二氧化碳甲烷化催化剂及相关反应机理均取得了许多新进展。鉴于此，本工作对该反应进行了系统的综述。首先，介绍了CO₂甲烷化反应的热力学研究中不同反应条件的影响；随后从活性金属、载体、制备方法及辅助技术等四方面介绍了CO₂甲烷化催化剂的研究进展，其中活性组分包括非贵金属基(Ni,Fe,Co和Mo)和贵金属基(Ru,Rh,Pt和Pd)，载体包括传统氧化物(Al₂O₃,SiO₂,TiO₂,ZrO₂和CeO₂)和新型载体材料(金属有机框架和碳基材料)，催化剂制备方法包括传统制备方法(浸渍法、共沉淀法、水热法、溶胶-凝胶法和固相合成法)和合成辅助技术(超声波、微波和等离子体等)；总结了CO₂     

费托合成搅拌釜气含率的冷模实验与CFD模拟

为解决费托合成实验室气-液搅拌釜相分散的问题,冷模实验以轻柴油-空气为工作介质模拟费托合成工况。采用化学刻蚀法制备的光纤探针,考察不同表观气速、搅拌转速及气体分布器结构的搅拌釜内气含率分布。同时,采用双流体模型和标准k-ε湍流模型,对搅拌釜流场进行数值模拟。结果表明:局部气含率随表观气速增大而增大、随搅拌转速增大而增大;改进入口气体分布器对气体均匀分布的作用明显;改变釜体结构可以有效地改善釜底物相分散。     

一锅法制备高活性高稳定性Ni-Nd-Al三元有序介孔甲烷化催化剂

CO甲烷化在煤制天然气技术中起着重要作用,Ni基催化剂作为目前研究最多的甲烷化催化剂,仍存在低温活性差、高温易烧结和易积炭等问题。针对这些问题,采用改进的溶剂蒸发诱导自组装方法,设计制备了不同含量Nd物种修饰的Ni-Nd-Al三元有序介孔甲烷化催化剂。采用N₂-物理吸附、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等分析方法对反应前后催化剂的结构和形貌进行了表征,并考察其CO甲烷化反应催化性能。结果表明,制备出的Ni-Nd-Al甲烷化催化剂均具有有序介孔结构,Ni和Nd物种均匀分布在孔道内。适量Nd物种的加入有助于减小Ni颗粒的尺寸,提高其分散度和对H₂的吸附能力,进而提升催化剂的活性。有序介孔结构的限域效应有助于提高催化剂抗烧结和抗积炭能力。     

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展

概述了甲烷化反应在工业生产中的应用,重点介绍了甲烷化催化剂中活性组分、载体、助剂的种类及催化剂制备方法、条件对其催化性能的影响;分析了甲烷化催化剂失活的原因及甲烷化反应的机理,指出床层飞温和积碳是造成催化剂失活的主要因素,必须从甲烷化催化剂和工艺技术两方面予以改进;并对甲烷化催化剂研究进行了展望,提出高比表面复合载体的...