负载型复合载体及其镍基催化剂的性能

采用溶胶-凝胶法制备了负载型ZrO_2/Al_2O_3和ZrO_2/Al_2O_3-SiO_2复合载体,研究了不同复合载体对Ni基催化剂CO_2重整甲烷反应和性能的影响,并用XRD、IR、TPR、TPD和BET等方法对复合载体及催化剂进行了表征。结果表明,ZrO_2负载在基载体后比表面积、碱性、活性组分Ni的分散度和Ni与ZrO_2的相互作用增大。NiO在复合载体表面的分散容量与ZrO_2的负载量有关,ZrO_2的负载量为37．5%时NiO的分散容量达最高值(24．0%)。与Ni/ZrO_2相比,Ni/ZrO_2/Al_2O_3-SiO_2和Ni/ZrO_2/Al_2O_3催化剂对CO_2的吸附能力增大,CO_2吸附量增加,酸强度降低,CO_2重整CH_4反应活性提高,其中以Ni/ZrO_2/Al_2O_3催化剂的活性最好。     

过渡金属对Au-Pd/TiO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响

研究了掺杂过渡金属Ru,Ni,Co对Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂催化噻吩加氢脱硫活性的影响,并采用X射线衍射、电感耦合等离子发射光谱、程序升温还原和程序升温脱附等方法对TiO2-Al2O3复合载体、Au-Pd/TiO2-Al2O3和Au-Pd-TM/TiO2-Al2O3(TM表示过渡金属)催化剂进行了表征。实验结果表明,掺杂过渡金属未改变Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的结构;掺杂Ru或Ni增强了Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的活性组分与TiO2-Al2O3复合载体的相互作用,降低了反应活化能,提高了催化剂活性组分的分散度和活性比表面积,改善了Au-Pd/TiO2-Al2O催化剂的吸附性能,从而提高了Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂催化噻吩加氢脱硫的活性;而掺杂Co的效果则与之相反。     

过渡金属对Ru/海泡石催化剂加氢性能及表面性质的影响

用浸渍法制备了一系列含不同助剂Mo、Co、Mn、Cu、Zr等的Ru/海泡石催化剂，以CO₂及苯加氢为探针反应，以TPD和CS₂中毒为手段研究了助剂对Ru/海泡石催化剂加氢、反应物吸附及活化性能的影响。结果表明，助剂的加入显著地影响Ru/海泡石催化剂的催化活性，且随着反应分子的加大，这种影响随之增大；助剂对催化反应中反应物的吸附、活化过程的影响是其影响催化活性的重要原因。另外，结果还表明，助剂的加入还调整了Ru/海泡石催化剂的表面性能，但并没有改变活性中心的类型。     

CeO2的制备及其在催化剂载体中的应用研究进展

概述了 CeO₂的制备方法对其性能的影响以及CeO2在催化剂载体中的运用,指出 CeO₂独特的储放氧性能使其在氧化反应、甲醇裂解、重整及变换反应和氮氧化物的还原等反应过程中呈现了良好的载体功能;溶胶-凝胶法以及超临界干燥等方法可以制备大比表面积的载体 CeO₂。制约载体 CeO₂工业应用的因素在于其机械强度和耐热性。     

丙烯氧化制环氧丙烷研究进展

环氧丙烷 (PO)是重要的有机化工原料和中间体 ,目前工业采用氯醇法和间接氧化法生产。这两种方法均存在严重缺陷 ,有待于改进。本文主要介绍丙烯直接氧化法制取PO的近期进展 ,指出了丙烯直接氧化法研究的难点和今后研究的方向。     

N-烯丙基-邻卤苯胺类衍生物的合成

以邻卤苯胺为原料先对氨基进行酰化,然后采用成本低廉的NaOH作碱;或在K2CO3和相转移催化剂TBAB存在下,与烯丙基溴反应制备N-烯丙基对甲苯磺酰邻卤苯胺(3a,3b)和N-烯丙基乙酰邻卤苯胺(3c,3d)。该类化合物可作为合成2,3-二氢吲哚衍生物的重要中间体。反应条件温和、操作简单,且产物收率高,其结构经IR和1H NMR分析得到确证。     

Au/CeO_2、Pd/CeO_2和Au-Pd/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的研究

采用沉积沉淀法制备了Au/CeO2、Pd/CeO2和Au-Pd/CeO2催化剂,研究了催化剂的甲醇部分氧化制氢性能,并运用XRD、UV-Vis、TPR、H2-TPD和CO-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,与Pd/CeO2和Au/CeO2相比,Au-Pd/CeO2双金属催化剂显示出较高的催化活性和较高的氢产率,这是由于Au和Pd的相互作用减少了Pd对反应产物H2的吸附,有利于活性中心再生,且减小了H2的深度氧化,同时Au和Pd相互作用使金粒子较稳定、不易聚集,有利于高温时H2选择性的稳定。     

纳米介孔CeO2的合成及表征

采用烷基聚氧乙烯基醚(Brij35)非离子型表面活性剂为模板剂,乙醇水溶液为溶剂合成了高比表面和孔径集中的介孔CeO2,考察了氨水和铈源的添加顺序、pH值等合成条件对介孔CeO2比表面、孔径分布和热稳定性的影响.运用XRD、FT-IR、DTA、N2吸附-脱附和比表面-孔径测定等手段进行了表征.结果表明,氨水加入铈源与模板剂的混合液中有利于形成介孔CeO2,且pH值在9～10范围内所得介孔CeO2材料具有较大的比表面积、孔容和较好的热稳定性.     

Au/CeO2催化剂乙醇部分氧化制氢的研究

采用共沉淀法制备了纳米Au/CeO2催化剂,并用XRD、TPR、ICP等方法对催化剂进行了表征.以乙醇部分氧化制氢为探针反应,系统考察了O2/C2H5OH摩尔比及反应温度对Au/CeO2催化性能的影响.结果表明,Au/CeO2催化剂活性组分Au与载体CeO2 存在较强的相互作用,对乙醇部分氧化制氢反应具有较好的低温催化活性和良好的稳定性,其最佳的反应条件是O2/C2H5OH摩尔比为1.6,反应温度573K.     

负载型纳米ZrO2复合载体的制备条件对催化剂活性的影响

在制备大孔氧化铝基载体的基础上,采用浸渍-沉淀法制备了负载型纳米ZrO2复合载体,并以此载体负载Ni制成催化剂用于CO2重整CH4制合成气的反应.探讨了制备条件对催化剂活性的影响,以XRD、TEM和BET等测试方法对载体和催化剂分别进行了表征.结果表明,制备大孔Al2O3基载体扩孔剂的最佳条件是m(PEG)∶m(Al2O3)=0.05,焙烧温度900℃;在制备负载型纳米复合载体时尿素是理想的沉淀剂,沉淀反应最佳温度为50℃.载体和催化剂具有较大的比表面积和适宜的孔径分布,纳米ZrO2在基载体上分布均匀,聚集尺度为15 nm,催化剂对CO2重整CH4制合成气具有高的活性.